【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种能够以高效、环保的方式将燃料的化学能直接转化为电能的电催化装置。其由于全固态组件、高能量转换效率、燃料灵活性和低排放等优点,受到了能源行业的广泛关注。近年来,使用相同电极材料作为阴极和阳极的对称固体氧化物燃料电池（SSOFC）因制造成本低,电解质和电极材料之间的相容性好,抗积碳能力强等优势成为研究人员的研究热点。本文通过研究对称固体氧化物燃料电池的制备条件与方法
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种能够以高效、环保的方式将燃料的化学能直接转化为电能的电催化装置。其由于全固态组件、高能量转换效率、燃料灵活性和低排放等优点,受到了能源行业的广泛关注。近年来,使用相同电极材料作为阴极和阳极的对称固体氧化物燃料电池（SSOFC）因制造成本低,电解质和电极材料之间的相容性好,抗积碳能力强等优势成为研究人员的研究热点。本文通过研究对称固体氧化物燃料电池的制备条件与方法,系统地考察并研究了高性能电极材料,以此来选择对称固体氧化物燃料电池最佳的电极材料。主要研究内容如下:（1）以La0.6Ca0.4Fe0.7Ni0.2Mo0.1O3-δ（LCFNM）为电极材料,从相结构、热膨胀行为、导电能力等方面对材料进行材料评估。通过球磨法、物理混合法、浸渍法制备电极,以SDC为电解质,构建对称电池和单电池进行一系列电化学性能分析。结果表明:空气下1000°C煅烧5h的LCFNM样品呈现正交钙钛矿结构,且在H2-Ar气体氛围下750℃还原10h后样品仍然保持原有钙钛矿结构,表现出良好的稳定性。TEC测试结果说明,LCFNM样品与电解质SDC有良好的热匹配性。通过采用四探针法测试了LCFNM样品在空气600-800℃温度范围内的电导率,在800℃时获得最大电导率值(56.1 S cm-1)。通过对电极的电化学性能分析发现,浸渍法制备的电极具有最佳的ORR和HOR活性。单电池性能测试结果表明,浸渍法制备的LCFNM为电极,SDC为电解质,电解质支撑的单电池表现出最好的性能,例如,在800℃下以湿氢气为燃料的单电池最大功率密度高达518 m W cm-2。这些结果表明,LCFNM体系材料是一种潜在的对称固体氧化物燃料电池电极材料。（2）以Sr替代A位的Ca开发了La0.6Sr0.4Fe0.7Ni0.2Mo0.1O3-δ（LSFNM）材料,并通过物相、红外、热膨胀系数、电导率等方面进行材料的表征。同样通过球磨法、物理混合法、浸渍法制备电极,以SDC为电解质,分别构建了对称电池和单电池进行一系列电化学性能分析。研究结果表明:空气下1000°C煅烧5h的LSFNM样品呈正交钙钛矿结构,而且在H2-Ar气体氛围下750℃还原10h后的LSFNM样品仍然保持结构的稳定性。通过LSFNM样品的TEC测试,发现电极材料LSFNM与电解质SDC比较适配,能满足电池运行的基本要求。在空气600-800℃温度范围内对LSFNM样品进行电导率测试,在800℃时达到最大值92.9 S cm-1,与同样条件下的LCFNM最大电导率56.1 S cm-1相比有了很大提升。在对称电池阻抗谱分析中,同样发现浸渍法制备的电极具有最优异的ORR和HOR活性,该对称电池在750℃空气下的比面积电阻（ASR）最小为0.19Ωcm~2。通过对比发现,LSFNM系列电极材料具有比LCFNM系列材料更优的ORR和HOR活性。最后进行单电池性能测试,以浸渍法制备的电极构建的单电池输出性能最好,该电池在800℃下,以湿氢气为燃料下的最大功率密度为604 m W cm-2。同样测试条件和方法制备的LSFNM系列材料与LCFNM系列材料相比,具有更好的电池输出性能。这些结果表明,LSFNM系列材料是非常适合作为对称SOFC的电极材料。
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