离子液体—杂多酸材料催化分子氧氧化脱硫性能研究

来源 :天津科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qyc88107
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,燃油中的含硫化合物燃烧产生的SOx导致酸雨、光化学烟雾等污染破坏生态环境,降低燃油中含硫化合物的含量成为石油化工的研究热点。随着世界各国对含硫标准的严苛,传统的加氢脱硫的局限性日益严重,而氧化脱硫由于其条件温和,脱硫效率高逐渐进入研究者的视野。本文以绿色无污染的氧气为氧化剂,用不同的离子液体与杂多酸组合,探究高效耐用的氧化脱硫催化剂,使氧气氧化脱硫研究有了进一步的发展。首先利用自组装的方法,用1-丁基-3-甲基咪唑离子液体与磷钼钒直接反应制备出1-丁基-3-甲基咪唑磷钼钒催化剂[C3H3N2(CH3)(C4H8)]5PM10V2O40(简称[C4Mim]5PMo10V2O40)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅立叶变换-红外光谱(FT-IR)、热重(TG)分析、核磁共振氢谱(1H-NMR)对催化剂进行表征,并对催化剂在模拟燃油催化氧气氧化脱硫反应中的性能进行评价。实验结果表明,咪唑离子液体的加入在保持磷钼酸Keggin结构的基础上,提高了催化剂的亲油性,使其分散更均匀,提高了催化剂的催化活性。在催化剂用量为0.05 g(质量分数0.45 wt%)、反应温度为125℃、氧气初始压力为0.2 MPa、反应时间4 h,催化剂[C4Mim]5PMo10V2O40对二苯并噻吩(DBT)的脱除率可达到93.4%。催化剂连续使用5次,活性没有明显下降。考虑到高温有可能导致副反应的发生,高压对反应设备又有一定的要求,为了降低反应温度跟压力,制备了含铁N-甲基吡咯烷酮磷钼酸催化剂(简称NMPFePMo)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜-X射线能谱(SEM-EDS)、傅立叶变换-红外光谱(FT-IR)、热重-差热(TG-DSC)分析对催化剂进行表征,并以氧气为氧化剂,聚乙二醇-600为萃取剂,对此催化剂在模拟燃油催化萃取氧化脱硫反应中的催化性能进行了评价。实验结果表明,该催化剂保持了磷钼酸的Keggin结构,具有较高的催化活性。在萃取时间0.5 h,反应时间6 h,反应温度为80℃,催化剂用量为0.05 g,模拟油体积为15 mL,萃取剂体积为10 mL,氧气流量为40 mL/min的条件下,脱硫率可达到98.5%。实验中,真实燃油中典型烃类化合物模拟物甲苯、环己烷、1-辛烯等的加入对脱硫反应初始反应速率都会产生一定的影响,但最终脱硫率几乎保持不变。该催化剂有良好的重复使用性,连续使用八次后,催化活性没有明显下降。
其他文献
近年来,随着全球气候变暖异常加剧,我国旱涝灾害事件愈演愈烈。本文通过收集整理华中地区1644-1991年旱涝灾害的历史文献资料,建立历史旱涝灾害资料数据库,重建旱涝灾害等级
NAC转录因子是植物中最大的转录因子家族之一,广泛分布于苔鲜植物到高等双子叶植物,其主要参与植物次生生长,激素调控和信号转导以及对环境因子的应答。本研究首先通过对白桦
降阻剂是降低接地电阻的一种辅助性材料,一般应具有低电阻性、稳定性、腐蚀性、环保性等特性。目前,国内接地网以碳钢为主,在高土壤电阻率地区,降阻剂使用非常广泛,大量的现
本研究在江苏省常州市武进区的永安河小流域布设了10个采样点,分别于2018年3月、8月、11月和2019年2月采集研究区域的水体和底泥样品,通过测定水体的理化因子,监测浮游藻类和
随着20世纪80年代全球经济一体化的不断推进,供应链上下游企业间的关系受到广泛关注,客户在企业决策中扮演的角色成为实务界讨论的热点话题。现有关于客户与供应商关系的研究
矿山地下开采形成地表移动盆地。矿山恢复治理过程中常用经验值法来定性划定地表移动盆地,这种定性的划定方法不甚合理。本次课题研究是通过对实际工作中大量矿山地质环境保
玉米(Zea mays ssp.mays L.)在长期的驯化过程中,伴随着产量的增加抗逆性降低,特别是抗病虫性。因此,在产量增加的同时降低虫害对玉米的危害,是玉米的育种目标之一。大刍草(Z
拓扑绝缘体(Topological insulator,TI)是一种具有特殊能带结构的新型量子物态。它的内部存在一定带隙的绝缘体能带结构,表面呈现无能隙的边缘态,受时间反演对称性保护,能够
设G是有限群.子群H称为G的CAP*-子群,如果H覆盖或者避开G的每个非-Frattini主因子.子群H称为G的几乎CAP*-子群,如果存在G的次正规子群K使得HK=G,且H∩K是G的CAP*-子群.设p是
AP2/ERF是一类庞大的转录因子家族,SHN2(SHINE2)是AP2/EREBP亚家族中的一员,与植物角质及蜡质的形成密切相关,同时在植物次生生长的调控过程中发挥重要作用,是直接或间接调控