论文部分内容阅读
寻找稳定高效的硅基光源在固态照明、平板显示、生物探测、光电互连等领域都有重要的意义。由于量子尺寸效应,硅量子点的带隙可以在可见-红外波段范围内调节,其室温发光现象也都被实验观测到。利用多层膜限制性结晶得到的硅量子点材料由于与当今微纳加工工艺兼容,因此在器件制备方面有其独特的优势。然而,相对于表面有良好修饰的胶体硅量子点的电致发光器件,基于多层膜限制结晶的硅量子点发光器件报道多停留在简单的“底电极/平面衬底/发光层/顶电极”结构上,其电光转换效率较低,关于器件结构更深入细致的研究还有待进行。在本课题组先前的研究中发现,采用微纳结构衬底的硅量子点/二氧化硅多层膜电致发光器件相比于平面器件具有更高的电流注入效率和光萃取效率。因此,本论文基于微纳结构衬底(硅纳米线),自下而上地构筑了经过能带调控以及界面修饰的硅量子点/二氧化硅多层膜电致发光器件,使得器件的光电性能得到进一步的提升。论文的主要研究内容与结果说明如下:1.利用金属辅助化学刻蚀法制得微纳尺度的硅纳米线,通过等离子体增强化学气相沉积以及后续的高温退火,在硅纳米线上包覆硅量子点/二氧化硅多层膜,加入上下电极后得到硅量子点/硅纳米线异质结构电致发光器件。为了减少硅纳米线与多层膜之间的界面缺陷态导致的非辐射复合中心对器件光电性能的影响,通过原子层沉积技术,在硅纳米线和多层膜之间引入一层7纳米厚的超薄氧化铝钝化层,使得器件的电流注入效率明显提高。在相同的注入电流下,器件所需正向偏压更低,但发光强度明显提高,最高提高到原来的8.5倍。我们进一步地制备了金属/硅纳米线/氧化铝/金属MOS器件,通过电导法测量计算得到了对应硅悬挂键的缺陷态密度,证明了氧化铝对硅纳米线的化学钝化效果。同时,通过MOS器件的电容-电压曲线,证明了氧化铝对硅纳米线的场效应钝化效果。这解释了引入氧化铝层后电致发光器件性能提高的原因。2.在氧化铝钝化提高硅量子点/硅纳米线电致发光器件性能的研究基础上,通过磁控溅射,在硅纳米线/氧化铝衬底上覆盖了一层大约30纳米厚的银。在高温退火过程中,由于奥斯特瓦尔德熟化作用,银纳米薄层在硅量子点/二氧化硅多层膜中团聚成了尺寸范围为几十纳米的银纳米颗粒。在引入银纳米颗粒后,器件的光致发光以及电致发光强度都明显提高,并且在相同注入电流下,电致发光所需偏压大幅减小。我们证明了银纳米颗粒的局域表面等离子体共振效应能够明显增加纳米线器件的吸收截面,使得器件的光致发光增强。同时,由于银纳米颗粒镶嵌于硅量子点/二氧化硅多层膜中,为器件提供了更多导电通道,使得器件的电流注入效率明显提高。另外,我们也通过时域有限差分法模拟证明了,银纳米颗粒能够促进纳米线的光波导作用,从而使得器件的光萃取效率提高。因此,银纳米颗粒从光学和电学两方面提高了器件的电致发光性能。3.在氧化铝钝化提高硅量子点/硅纳米线电致发光器件性能的研究基础上,对纳米线的顶电极进行了进一步优化。在制备硅量子点/二氧化硅多层膜后,在其上再通过磁控溅射的方法覆盖一层厚度约10纳米的金薄膜,然后才制备顶部ITO电极,从而提高了器件的电流注入效率。我们发现当引入金过渡层后,器件的Fowler-Nordheim隧穿阈值电压明显减小,器件的电致发光性能明显改善。进一步地,考虑到金的费米能级与二氧化硅的导带底之间差距较大,在金与硅量子点/二氧化硅多层膜之间插入一层氧化钛作为电子传输层。我们测量了氧化钛的光电特性,并且通过XPS分析了氧化钛弱n型导电特性的原因。同时,我们通过电致发光性能与反向电压-电流特性曲线得知,氧化钛也能在此作为空穴阻挡层,从而限制空穴在硅量子点中,提高辐射复合几率。在相同偏压下,具有氧化钛的器件电致发光强度最高为原来的2.4倍。4.我们也初步研究了硼掺杂富硅碳化硅薄膜的光电特性。在高温退火后,形成了直径几纳米到十几纳米的硅量子点镶嵌于非晶碳化硅薄膜中。我们发现,薄膜的结晶度主要受控于碳硅比的改变,而硼掺杂也对结晶度起到次要作用。相应地,材料的光学带隙、霍尔迁移率、载流子浓度以及电导率都受到碳硅比以及硼掺杂浓度的影响,并且晶粒间界势垒对载流子输运以及光学带隙都起到重要作用。材料电导率最高达到了 91 S cm-相应光学带隙也达到了 2.7eV。基于硼掺杂富硅碳化硅薄膜的光电特性,我们尝试将其应用在硅量子点/硅纳米线发光器件中。在硅纳米线以及硅量子点/二氧化硅多层膜之间加入一层硼掺杂富硅碳化硅后,器件的光致发光和电致发光性能得到明显改进,我们初步分析认为硼掺杂富硅碳化硅可能对纳米线器件具有类似“场效应钝化”的效果,但是其发光增强机制还值得进一步探讨。