载体改性负载Ru催化剂的制备及其催化苯加氢的研究

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ken_200
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
环己烯是一种重要的有机化工原料,从环己烯出发可生产许多重要的精细化学品,如聚酯、饲料添加剂、医药、农药及尼龙等。苯选择性加氢制环己烯路线具有原料成本低、副产物少、能耗低和绿色环保等优势,所以吸引了科研工作者极大关注。本课题研究内容是以不同方式修饰改性后的P25、海泡石(SEP)为载体负载Ru,且通过硼氢化钠还原制备Ru催化剂用于苯选择性加氢制备环己烯的性能考察,同时对催化剂的制备条件进行了优化,主要研究内容如下:(1)海泡石来源广泛、价格低廉,且有较大的比表面积和较好的热稳定性。本文首先利用2mol/LHCl修饰改性SEP,然后通过水热晶化法和搅拌法两种不同的制备方式引入ZrO2去修饰酸改性的SEP,并以修饰改性后的ZrO2-SEP为载体,通过湿法浸渍、硼氢化钠还原制备了8.0wt%Ru/ZrO2-SEP催化剂用于苯选择性加氢的催化性能考察。考察了不同ZrO2引入方式、ZrO2的含量、催化剂制备方法、不同的酸以及酸浓度处理的海泡石制备的催化剂在催化苯加氢反应中的性能。氮气吸附脱附表征表明利用搅拌法引入ZrO2制备的ZrO2-SEP载体拥有较大的比表面积、孔体积和孔径,而载体孔径较大有利于生成的环己烯扩散脱附下来避免进一步加氢成环己烷。环己烯-热重表征表明随着海泡石中ZrO2的引入量从5.0wt.%增加至20wt.%,环己烯完全脱附温度会随之逐渐降低,这表明载体对环己烯的吸附强度在不断减弱。其中以利用搅拌法引入15wt.%ZrO2到酸改性的SEP中制备的载体负载8.0wt.%Ru催化剂(8.0wt.%Ru/15wt.%ZrO2-SEP)拥有最佳的催化效果,且当催化剂的用量为0.08g,反应温度为150℃、氢气压力为4.0MPa、反应时间为15min、转速为1000rpm以及10mL0.6mol/L的ZnSO4浓度反应条件下,苯的转化率为55%,环己烯的选择性为58%,环己烯的收率达到31.9%。(2)P25(TiO2)是由80wt.%锐钛矿和20wt.%金红石混晶组成,具有较好的亲水性。本文以利用不同的金属修饰改性的P25为载体,然后通过湿法浸渍、硼氢化钠还原制备了8.0wt.%Ru/M-P25催化剂(M为Zn、Cu、Ni、Mn或Co)。XPS表征结果表明,反应后的催化剂中Ru金属出现电子转移现象,形成了缺电子物种Ruδ+,而缺电子Ruδ+的形成有利于环己烯的脱附。同时静态水接触角测试分析表征表明,金属Zn的掺杂会使得Ru/Zn-P25催化剂的亲水性增加,而环己烯的选择性与催化剂的亲水性具有正相关性。其中8.0wt%Ru/1.0wt%Zn-SEP催化剂在苯选择性加氢反应体系中拥有最佳的催化性能,且当催化剂的用量为0.07g,反应温度为145℃、氢气压力为4.5MPa、反应时间为15min、转速为1000rpm以及10mL 0.6mol/L的ZnSO4浓度反应条件下,苯的转化率为40%,环己烯的选择性为68%,环己烯的收率达到27.2%。
其他文献
由于我国目前正处于资本市场不断完善和发展的时期,经济的高速发展为上市公司间的经济往来提供了良好的基础。但是伴此而生的大量分公司和子公司的设立以及并购重组,使得上市公司的关联方公司大量增加,并且上市公司之间的关联方交易形式错综复杂,从而给相关机构的监管工作造成一定的阻碍。与此同时,由于我国有关关联方关系及关联方交易的制度尚不完善,关联方关系和关联方交易在给公司带来合作和发展的同时也为公司的财务舞弊提
在高中英语学习的过程中,阅读作为一种重要的方式可以培养学生对语言运用的综合能力,并且在四项英语基本技能中占据着显著的地位。因此,提高学生的阅读能力已经成为了老师的
伺服作动器是模拟飞机起落架加载系统的重要装置,在航天航空、国防科技以及工业制造等方面,能够精准有效的进行力或力矩的加载试验是非常有必要的,本文提出了一套以永磁同步
能源开发的创新与发展,是当前经济发展最为关键的创新要素.尤其是石油能源,占据着我国能源的重要组成部分.为了能够实现石油采油有效率提升,当务之急便是就目前采油工艺中的
本文主要对《轿车维护与检修》课程的改革与实践过程进行阐述,从课程目标、课程内容、授课方式、课程的考核以及课程改革的成果五个方面说明本课程改革的特色和效果.
摘要:会计专业属于中职学校传统专业之一,中等职业学校如何加强会计专业建设水平,打造具有自身特色的会计重点专业,需要从办学思路、专业建设措施、“考证、竞赛、就业、升学”四位一体培养模式和“教、学、做、评”四位一体教学模式等方面进行研究。  关键词:中职;会计;专业建设;四位一体  中图分类号:G712文献标识码:A文章编号:1005-1422(2014)10-0068-03中职会计重点专业建设应立足
摘 要:本文主要从创作背景、演奏技巧与演奏风格三个方面对钢琴曲《六月——船歌》进行了分析。  关键词:柴科夫斯基;船歌;曲式分析;演奏技巧  中图分类号:G712 文献标识码:A 文章编号:1005-1422(2015)05-0089-02  一、作曲家简介  彼得·伊里奇·柴科夫斯基是十九世纪后期俄罗斯伟大的音乐家之一,也是俄罗斯国家民族乐派的代表人物。他继承了西欧和俄罗斯古典音乐的优秀传统,并
中医认为"脾虚""湿盛""浊毒"是高尿酸血症的主要病机关键,本文通过回顾近10年的相关研究文献,对高尿酸血症的发病机制以及健脾化湿泄浊法治疗本病的临床运用和实验研究进行简
目的分析和总结用介入手段治疗胃癌术后复发和残胃癌的方法。方法回顾性分析我院2003年-2007年收治的36例胃癌术后复发和残胃癌的临床资料。结果此36例患者经介入治疗后病灶
浙江省杭州市中医院推拿科 (310007)  关键词 颈椎间盘突出症 推拿治疗 足反射区 按摩治疗  1 资料与方法  1.1 一般资料 67例患者中,男性39例,女性28例;年龄30岁以下5例,30~45岁26例,45~60岁20例,60岁以上16例;办公室工作人员17例,打字员8例,会计13例,计算机操作人员9例,教师12例,司机5例,其它3例。随机分组为治疗组(推拿并足部按摩)37例,对照组