催化是现代化学工业的基石,在现代化学工业中扮演了不可或缺的角色,是制约现代化学工业发展的重要因素,实现智能可控的催化作用过程是当前行业亟待解决的重大科学技术问题。在实际的工业生产中,多数催化作用过程涉及到反应中间物多,反应步骤复杂等问题,因此对待这些反应通常需要控制催化过程,以期实现高选择性催化、催化作用过程可控制及自调节、底物自分类催化等所需的催化作用过程。然而,由于缺乏简单有效的催化反应器设计和研究,想要实现精细可控、可调节的催化作用过程,很难依靠目前的催化剂设计和制备技术。因此,本文针对智能可调制,可调控的串联催化反应器的设计合成做了以下的研究:本文第一部分,设计了具有自控串联催化能力的双层聚合物催化反应器来实现可调制的串联催化作用过程,每一层独立负责串联催化的一个过程。聚合物反应器的第一层是具有“流动域”的形状记忆温敏层,利用聚合物分子侧链的流动性来实现反应器通道的打开与关闭。在低温下由于分子侧链处于“冻结”状态,因此能够阻止反应底物进入反应器,而在高温下,形状记忆聚合物侧链的流动性增强,反应器通道呈“打开”状态,参与反应的底物可以进入反应器与酸性位点接触,从而水解生成中间产物。反应器的第二层为封装了金属纳米粒子的印迹聚合物层,印迹模板为中间产物,所以只有反应的中间产物才能够进入印迹层发生后续反应。以这种方式,实现了反应物的自控串联催化过程,为实现可调制的催化反应过程提供了机会。在上述设计的基础上,将分子印迹技术和“流动域”形状记忆聚合物结合起来,发展出“选择性/非选择性”换向的串联催化反应器。该反应器是在形状记忆聚合物中导入分子印迹的热敏性网络结构。采用两种催化底物(NPA和BNPC)来进行催化测试对照。在低温时,印迹结构只充许模板分子NPA进入反应器(而BNPC则不能进入反应器),故与酸性位点及封装的金属纳米粒子接触后可有效进行水解-还原反应。相较之下,在高温时,反应器的“流动域”链段的流动使印迹通道遭到破坏,反应器呈现“非选择性”状态。此时NPA与BNPC均可以进入反应器进行水解-还原反应。以这种方式,通过温度为调节手段,实现了“选择性/非选择性”换向的串联催化过程。本文第三部分在前面实验的基础上,引入两个分子印迹聚合物层来实现串联反应过程的可调制作用,其目的是将水解和还原两个过程进行有效分离,从而使催化反应的控制更易于操作。反应器由两层构成,第一层为酸性层,第二层即中间体印迹的分子印迹层,金属纳米粒子被包埋在印迹层中。以这种方式,使底物的水解和还原两个过程在两个独立的层中分开进行,从而在充许“选择性”与“非选择性”切换的同时,更有利于串联催化过程的控制与调节。通过上述的研究内容,本文丰富了串联催化剂的种类,为串联催化领域提供了更多的机会,并使涉及到多组分的复杂反应过程的可调制与可调节变得可能。