【摘 要】
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CO选择性催化脱除NOx（CO-SCR）工艺因可实现多污染物协同脱除、降低工业成本,而成为极具吸引力和前景的烟气脱硝技术,开发适宜催化剂是该工艺能否达到最优效能的决定性因素。环境友好型铜氧化物因适宜的氧化还原性被认为是极具潜力的CO-SCR脱硝催化剂,然而高温易烧结、分散性差成为限制其应用的关键。铜氧化物与适宜载体的协调复合通常可分散铜物种,克服其现有缺陷,同时提升催化活性。基于此,本文为实现铜氧
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CO选择性催化脱除NOx（CO-SCR）工艺因可实现多污染物协同脱除、降低工业成本,而成为极具吸引力和前景的烟气脱硝技术,开发适宜催化剂是该工艺能否达到最优效能的决定性因素。环境友好型铜氧化物因适宜的氧化还原性被认为是极具潜力的CO-SCR脱硝催化剂,然而高温易烧结、分散性差成为限制其应用的关键。铜氧化物与适宜载体的协调复合通常可分散铜物种,克服其现有缺陷,同时提升催化活性。基于此,本文为实现铜氧化物CO-SCR催化潜能的充分发挥,拟通过优化载体以提升铜基负载型氧化物催化剂在CO-SCR反应中的催化活性、N2选择性及耐O2/H2O/SO2性能,并借助XRD,BET,TEM,SEM,ICP-OES,XPS,NO-TPD,H2-TPR,In situ DRIFTs等一系列分析表征获得所构筑催化剂的结构特性,厘清催化剂理化性质与CO-SCR性能之间的内在关联,为后期构筑具有工业应用潜力的Cu基CO-SCR脱硝催化剂提供理论基础。具体研究内容及结论如下:（1）考察可还原性载体对Cu基负载型氧化物催化剂脱硝性能的影响,论文优选可还原性氧化物（Ce O2、γ-Fe2O3）为载体,采用浸渍法制备了负载量为2.5 wt%铜基催化剂（Cu Ox/Ce O2和Cu Ox/γ-Fe2O3）,同时选用Cu O作为参比催化剂,系统研究了可还原性载体对铜基催化剂理化性质及CO-SCR脱硝性能的影响。研究结果表明,可还原性载体的引入均不同程度提升了铜氧化物催化活性,其中以Ce O2为载体的铈载铜基催化剂（Cu Ox/Ce O2）展现了更优的SCR催化活性、更高的N2选择性,更宽的活性温窗。（2）设计构筑具有不同微观结构（形貌＆晶面）的二氧化铈载铜基氧化物催化剂（Cu Ox/Ce O2-H、Cu Ox/Ce O2-T、Cu Ox/Ce O2-C和Cu Ox/Ce O2-F）,考察二氧化铈颗粒微观结构对铈载铜基氧化物催化剂织态结构及理化性质的影响,揭示Ce O2微观结构对铈载铜基催化剂脱硝活性、抗O2/H2O/SO2性能提升的作用机制。测试结果表明,Ce O2微观结构对于铈载铜基氧化物催化剂SCR性能有显著影响,其中具有球形结构的Cu Ox/Ce O2-H和管状的Cu Ox/Ce O2-T催化剂展示了更优脱硝活性,更高N2选择性,更强耐O2/H2O/SO2性。（3）借助DRIFTs表征手段及动力学分析计算揭示Ce O2微观结构对铈载铜基氧化物催化剂CO-SCR性能提升的本质原因,建立Ce O2微观结构与铈载铜基催化剂理化性质及SCR性能之间的构效关联,明晰优势铈载铜基氧化物催化剂的微观结构。结果显示,同时具备（100）和（111）晶面的二氧化铈颗粒更有利于Cu2+的配位,使得构筑的催化剂表面活性物种的种类及数量更为丰富,此外Cu Ox/Ce O2-H(17 k J mol-1)和Cu Ox/Ce O2-T(30 k J mol-1)催化剂显示出更低的反应表观活化能也进一步印证了这一结论,证实了调控二氧化铈微观结构构筑高活性、强耐O2/H2O/SO2性铈载铜基氧化物催化剂的可行性。
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