【摘 要】
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甘油酯核心醛（GCAs）是一类至少含有一个醛酸酰基（至多三个）的甘油三酯,广泛存在于煎炸体系,对人体具有潜在危害。国内外虽有报道涉及不同油脂煎炸或加热氧化生成GCAs,但就铁、水分和氧气这三种影响油脂氧化的主要因素对GCAs生成的影响尚处于空白。本文以高油酸葵花籽油（HOSO）这一代表性高油酸食用油为对象,探究煎炸及烹调温度下,空气、水分、三价铁离子(Fe3+)对HOSO加热氧化生成GCAs的影响
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甘油酯核心醛（GCAs）是一类至少含有一个醛酸酰基（至多三个）的甘油三酯,广泛存在于煎炸体系,对人体具有潜在危害。国内外虽有报道涉及不同油脂煎炸或加热氧化生成GCAs,但就铁、水分和氧气这三种影响油脂氧化的主要因素对GCAs生成的影响尚处于空白。本文以高油酸葵花籽油（HOSO）这一代表性高油酸食用油为对象,探究煎炸及烹调温度下,空气、水分、三价铁离子(Fe3+)对HOSO加热氧化生成GCAs的影响。主要研究内容如下:首先,定性确定180℃加热油样中的GCAs并探究氧气接触方式（敞口容器静态、泵入空气、搅拌）对加热过程中GCAs生成的影响。结果表明:体系共检出四种主要的GCAs,包括8-氧代醛酸酰基甘油三酯[GCAs（8-oxo）]、9-氧代醛酸酰基甘油三酯[GCAs（9-oxo）]两种饱和型GCAs和8-癸烯醛酸酰基甘油三酯[GCAs（10-oxo-8）]、9-十一碳烯醛酸酰基甘油三酯[GCAs（11-oxo-9）]两种不饱和型GCAs;就GCAs的总量而言,搅拌加热时最多,泵入空气次之,静态加热时最少,180℃搅拌加热10 h后油中总量可达4.86±0.04 mg/g,120 m L/min泵入空气时总量为3.30±0.03 mg/g,静态加热时则不足1 mg/g;四种不同构型GCAs的占比存在差异,GCAs（9-oxo）占比最大,且随着油脂与氧气接触量的增加缓慢下降,最终稳定在45%左右;其他三种GCAs的占比均呈现逐渐增加趋势,两种不饱和GCAs占比相近,最终稳定在25%左右,另一种饱和GCAs最终稳定在6%左右。其次,按油重的2%～8%向油样中添加水分,研究180℃搅拌加热过程中水分对油脂加热氧化生成GCAs的影响。结果表明:少量的水分会加剧GCAs的生成,油样添加2%、4%的水加热10 h后,油样中GCAs总量较未添加水时分别增长了23%、11%,水分过高对GCAs总量的影响不显著。两种饱和GCAs均在较低（2%）水分含量时呈现加剧累积,高于2%的水抑制二者的累积;两种不饱和GCAs都表现为随水分增加而加剧累积效应;水分对四种GCAs的占比影响较小,仅对饱和GCAs（8-oxo）的占比影响显著,且水分含量越高GCAs（8-oxo）的占比下降越显著,当添加8%的水分加热10 h时,其占比较未添加水分的对照组下降了30%。再次,按0～0.001 mol/L向油样中添加Fe3+,研究Fe3+对油样120～180℃通氧加热生成GCAs的影响。结果表明:温度越高,Fe3+加剧饱和GCAs的累积效应越严重,当油样按0.0005 mol/L加入Fe3+,并于180oC加热时,油样中饱和GCAs的含量为2.25mg/g,较对照组增长了97%;当温度从120℃升至140℃,Fe3+抑制了不饱和GCAs的累积,进一步升高温度时才会呈加剧效应;Fe3+浓度升高同时改变了GCAs的组成,升高Fe3+浓度提高了饱和GCAs的占比、降低了不饱和GCAs的占比;温度同样会影响GCAs的组成,120℃加热时油样中饱和GCAs的平均占比显著（p＜0.05）低于140℃、160℃、180℃的,不含Fe3+的油样中前者的占比为52.78%,后面三者的占比在61.41%至68.01%之间不等。在上述研究的基础上,采用零级、一级和准一级动力学方程对不同温度及Fe3+含量油样中GCAs的生成进行了拟合,并比较了四种GCAs的生成速率。结果表明:油样加热过程中GCAs的生成更符合准一级动力学,拟合方程的R~2均大于0.98;GCAs（8-oxo）生成速率常数最小,在8.96E-06至6.54E-05之间;GCAs（9-oxo）最大,在7.61E-05至5.42E-04之间;两种不饱和GCAs居中,且数值接近,在1.96E-05至1.19E-04之间。采用多元线性回归分析,量化评估空气、水分、Fe3+对GCAs的作用,获得了GCAs含量的预测方程——GCAs总量=0.754（加热时间）+0.093(Fe3+浓度)+0.059（温度）+0.138（油样表面积/体积比）+0.283（空气流速）+0.198（水分含量）。最后,分析了油样中GCAs之间以及GCAs与酸价、过氧化值、茴香胺值和总氧化值的皮尔森相关性系数（PCC）,探讨四种GCAs之间的关系,以及GCAs与油脂水解、氧化初级产物和二级产物之间的关系。结果发现,两种饱和醛之间、两种不饱和醛之间呈极强相关,PCC分别为0.972和0.996,饱和GCAs与不饱和GCAs之间的关系呈强相关,PCC为0.719～0.756;GCAs与过氧化值呈弱相关,与酸价、茴香胺值和总氧化值呈强相关,说明油脂的深度氧化、水解与GCAs生成之间关系较大,油脂的初级氧化与GCAs之间关系不大。
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