传统的沸石分子筛具有微孔孔径,在涉及大分子的反应中,限制了大分子反应物扩散进入分子筛骨架内部,从而减少了与分子筛内部活性位点接触的机会;而且,在反应过程中的中间产物或副产物的扩散受阻而易引起积碳失活。因此,为了提高沸石分子筛在大分子催化方面的活性,设计和合成含有中孔的多级孔催化剂是不可或缺的。另外,多级孔沸石分子筛的孔隙度和酸度是影响其催化性能的两大重要方面,了解多级孔沸石分子筛的孔隙度、酸度与催化活性之间的关系,对于定制多级孔沸石分子筛的催化活性也是至关重要的。本文使用软模板法合成了多级孔MFI分子筛,使用碱处理脱硅-重结晶的方法合成了多级孔Beta分子筛;并使用三种不同的方式对分子筛的孔隙率和酸度进行调节,调节硅铝比来优化MFI分子筛的结构和酸性、通过氮掺杂方式优化MFI分子筛结构和酸性、选取有机碱选择性脱硅并后引入铝的方式优化Fe@Beta分子筛的结构和酸性,具体进行了以下三部分的合成与改性研究:第一部分,我们使用刚性Bola型季铵盐表面活性剂,具有分子结构式为[C₆H₁₃-N⁺（CH₃）₂-C₆H₁₂-N⁺（CH₃）₂-（CH₂）₁₀-O]₂-（p-C₆H₄）₂·4[Br^-](记为C_6-6-12Br₄)作为结构导向剂,通过晶种辅助结晶策略制备具有纳米片组件形态的MFI分子筛。片层MFI分子筛由具MFI纳米片随机组装形成,具有窄的中孔分布。通过将片层MFI分子筛的Si/Al比从60调节到10,所得分子筛的形态从纳米片堆叠变为纸牌屋型结构,并形成似纳米海绵形状。此外,孔隙率和Br?nsted/Lewis（B/L）酸比率对所得分子筛的Si/Al比率表现出抛物线型相关性,表明片层MFI分子筛的中孔/微孔和酸度可以通过改变分子筛的成分来系统地定制。研究了片层MFI分子筛在苯甲醇与均三甲苯的烷基化反应中的催化性能,结果表明,与常规ZSM-5分子筛相比,片层MFI分子筛表现出更优异的催化活性。苯甲醇的转化率和1,3,5-三甲基-2-苄基苯的选择性与B/L酸比呈线性相关性,并且它们与S_ext/S_BET呈抛物线型相关性,表明可以调节分子筛的酸度和孔隙率之间的平衡,以实现定制由C_6-6-12Br₄引导的片层MFI分子筛的催化性质。第二部分,我们通过在高温下通入不同时间NH₃处理分子筛来优化二氧化硅柱撑片层MFI分子筛的酸度。分析表明,氮化不会破坏分子筛的结晶度和比表面积,可以通过调整氮化时间来调整分子筛的酸度,从而得到不同的B/L酸位。此外,氮化分子筛对均三甲苯与苯甲醇的烷基化选择性（1,3,5-三甲基-2-苄基苯）表现出高于未经氮化的片层MFI分子筛。B酸和L酸的平衡可以抑制苯甲醇的自醚化并提高烷基化产物的选择性。这些实验数据表明,氮化是调节分子筛酸度的有效方法,B酸位点和L酸位点之间的协同作用是三甲苯烷基化选择性的决定性因素。第三部分,我们设计了一种高活性的NH₃-SCR催化剂,包封铁的中空Beta分子筛,即中空型Fe@Beta分子筛。由于Fe³⁺物种与B酸位点之间的协同作用,这些中空型Fe@Beta分子筛（H-Fe-Beta-x）中相对于未经碱处理和后引入铝的分子筛（P-Fe-Beta）在低温下表现出更高的活性（在200°C时NOx转化率⁸2%对比与⁴5%）。此外,在中空结构和高Fe³⁺含量的共同作用下,Fe@Beta分子筛在宽温度范围内表现出优异的催化活性（225-500℃,NOx转化率>⁹2%）。所得催化剂还显示出优异的热稳定性和良好的抗SO₂性。我们目前的工作不仅为含铁的分子筛实现高催化活性提供了新方法,而且为开发包含金属的分子筛作为NH₃-SCR的有效低温催化剂奠定了基础。