本文主要采用不同方法制备了系列金属离子-分子筛和改性金属离子-分子筛催化剂,考察了不同体系催化剂上的乙烷氨氧化反应性能,并从中筛选出了具有较好乙烷氨氧化反应性能的催化剂。结合各种表征方法研究了催化剂结构组成、酸碱性、氧化还原性质与催化性能的关系。采用液相离子交换法制备的Co-ZSM-5 分子筛催化剂的硅铝比、分子筛晶粒尺寸对催化反应性能有一定影响。分子筛中共存阳离子对乙烷氨氧化反应性能也有较大影响。结合反应数据和相关文献报道,可以认为分子筛中α型Co2+离子是该反应的主要活性中心。首次发现Co-MCM-49 对乙烷氨氧化反应具有较好的催化性能。MCM-49分子筛特殊的孔道体系是Co-MCM-49 样品具有良好的乙烷氨氧化催化性能的原因。在最佳反应条件下, Co-MCM-49 上乙烷反应结果已接近文献报道的乙烷氨氧化反应性能最好的Co-ZSM-5 催化剂上的反应结果。尝试将多种金属氧化物引入到高压水热交换法制备的Co-ZSM-5 样品中,反应结果表明,Sb2O3/Co-ZSM-5 样品具有最佳的乙烷氨氧化反应性能。通过对制备条件优化后得到的Sb2O3/Co-ZSM-5 样品与Co-ZSM-5 样品相比,反应产物乙腈的收率从25.8% 提高到35.3%,这是迄今为止报道的乙腈收率最高的乙烷氨氧化反应结果。结合实验结果和相关文献报道,我们认为样品中Sb2O3 的引入对乙烷氨氧化反应所起的作用主要有以下两个方面:一方面,在氨的存在下,促进了乙烷活化并使乙烷氧化脱氢生成乙烯; 另一方面,促进了中间产物乙烯向乙腈的转化,同时有效抑制了二氧化碳的生成。