多通道碳阴极活化过一硫酸盐降解水中有机物的性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qingming_369
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活化的过硫酸盐氧化,作为一种新兴的高级氧化技术,是一种矿化难降解有毒污染物的有效方法。在众多的活化方法中,过硫酸盐通过接受电子完成的电化学活化,具有容易操控和环境友好的特点,被认为是一种有前景的活化技术。但在电化学活化的过程中,由于静电斥力阻碍了过硫酸盐阴离子和阴极之间的接触,导致过硫酸盐低的分解率和随后低的自由基的产生量,从而使污染物的降解效果变差。针对此问题,本文使用天然木材衍生的碳化木(CW)制备了具有多通道的流通式阴极(FTC),通过将过一硫酸盐(PMS)阴离子限制在阴极的微通道中,能够显著地强化其与阴极的碰撞与接触,提高电化学活化的效率并增强对污染物的降解。主要的研究成果如下:(1)通过天然松木的一步碳化制备并组装了具有丰富的介孔,良好的导电性,较高的机械强度,大量有序的微通道以及对PMS有良好的电催化活性的FTC。以苯酚为目标污染物,探究了不同的反应条件(PMS浓度、电流密度和停留时间)对FTC电活化PMS降解苯酚性能的影响。结果表明,在苯酚进水浓度为20 mg/L,进水TOC=18 mg/L,进水PMS浓度为6.51 mM,背景Na2SO4为0.05 M,电流密度为2.75 mA/cm2,进水pH2.87,停留时间10 min以及常温的条件下,通过FTC电活化PMS,PMS的分解率达到了71.9%。苯酚和TOC的去除率分别达到了97.9%和39.6%。EPR实验结果表明,在FTC电活化PMS的过程中,产生了大量的·OH和SO4?-。同时,自由基淬灭实验也表明,·OH和SO4?-均参与了对苯酚的降解,且·OH对降解的贡献更大。此外,五次循环实验的结果证明了本研究组装的FTC具有很好的稳定性。(2)通过封闭CW的微通道,获得了流过式阴极(FBC)。在相同的优化条件下,详细对比了在FTC中和FBC上的PMS的分解、自由基的产量以及电活化PMS降解三种酚类有机物(苯酚、双酚A和4-氯苯酚)的性能。结果表明,在FTC中的PMS的分解率是在FBC上3.78倍。同时,在FTC中的·OH和SO4?-的EPR信号也要明显强于FBC。此外,在FTC中电活化PMS对苯酚、双酚A和4-氯苯酚的去除率分别达到了97.9%、90.5%和87.4%,而对于FBC,相应有机物的去除率分别为37.4%、49.0%和52.1%。对于TOC的去除,在FTC中电活化PMS对苯酚、双酚A和4-氯苯酚的去除率分别为39.6%、48.7%和33.3%,而对于FBC,相应有机物的去除率分别为15.4%、11.3%和21.3%。以上结果表明,FTC比FBC能够更好地电活化PMS,从而提升了对有机物的降解。而且也证明了CW的微通道确实对增强PMS的电化学活化和有机物的降解起到了关键作用。
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