高熵氧化物是一种新型单相固溶体材料,因其独特的熵稳定效应而表现出优异的可逆储锂特性,近年来受到了广泛关注。然而,高熵氧化物作为锂离子电池负极材料仍存在可逆比容量较低,首次库伦效率低（＜60%）,电压滞后较大的问题。为解决这些问题,本文在综述高熵氧化物研究进展的基础上,通过合成气氛调控,预锂化以及阳离子调控策略对（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）O基高熵氧化物负极材料进行了改性研究,系统研究了其结构特征、电化学性能以及性能改善机制。首先,探索了空气和氩气合成气氛对（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）O高熵氧化物相组成以及电化学性能的影响。结果表明,在空气环境合成的（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）O具有单相结构,而在氩气环境下,由于原料Cu O发生分解形成了稳定的Cu2O,从而致使所得氧化物中含有Cu2O杂相。在空气环境合成的（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）O在100 m A g-1的电流密度下表现出501 m Ah g-1的可逆容比量,而在氩气环境下高熵氧化物合成缺乏足够的氧源,从而导致合成的氧化物混合相中高价态Cu2+和Co3+的相对含量较少,其可逆容量较低,在100 m A g-1的电流密度下表现出465 m Ah g-1的可逆比容量。因此,富氧的空气环境是合成单相高熵氧化物必不可少的条件。为了提高（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）O的可逆容量和首次库伦效率,以Li H作为锂源对其进行预锂化合成一系列Lix（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）1-xO高熵氧化物。低价态的Li+成功引入（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）O晶格内部,由于电荷补偿效应使得高熵氧化物中形成Co3+,Ni3+以及氧空位。高价态Co3+,Ni3+的存在提高了转换反应的电子转移数,使得Lix（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）1-xO高熵氧化物的可逆比容量提升,同时氧空位的形成提高了高熵氧化物的电子离子传输能力,进一步改善了其转换反应动力学。此外,电化学惰性Mg2+作为缓冲基质,使得高熵氧化物在脱嵌锂过程中始终保持岩盐结构。因此,具有良好结构稳定性和动力学特性的Li0.16（Mg,Ni,Zn,Cu,Co）0.84O高熵氧化物负极材料在100 m A g-1的电流密度下表现出679 m Ah g-1的高可逆比容量,63.7%的首次库伦效率,较小的电极极化（充放电平台电压差为0.9 V）,并且在1 A g-1的大电流密度下,800次循环后可逆比容量仍保持在651m Ah g-1,显示出优异的循环稳定性和倍率特性。在上述研究基础之上,采用阳离子调控（去除Cu元素）进一步改善高熵氧化物负极的电化学性能。去除Cu元素的Lix（Mg,Ni,Zn,Co）1-xO,在掺Li量x=0.2时可获得岩盐结构的单相高熵氧化物,电化学活性较弱的Cu元素的去除使得Lix（Mg,Ni,Zn,Co）1-xO高熵氧化物表现出提升的可逆比容量。同时,由于电荷补偿作用在高熵氧化物中形成的Co3+,Ni3+以及形成氧空位,提高了转换反应电子转移数和反应动力学。此外,循环过程中高熵氧化物具有良好的结构稳定性。因此,阳离子调控的Li0.2（Mg,Ni,Zn,Co）0.8O高熵氧化物表现出提升的可逆比容量和首次库伦效率,以及良好的循环稳定性和倍率特性。在100 m A g-1的电流密度下可逆比容量为760 m Ah g-1,首次库伦效率为66.4%,经100次循环后比容量无衰退。在1 A g-1的电流密度下经350次循环后仍得到483 m Ah g-1可逆比容量。