【摘 要】
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水体中重金属铅离子的污染越来越受到大家的广泛关注,本论文以建筑废砖作为载体,通过酸洗-同晶置换-煅烧三步法成功制备具有较高稳定性和较大铅离子吸附量的新复合功能材料500-5,并对该材料的稳定性,基本理化性质,对铅离子的吸附性能以及吸附机理做了进一步的研究。1)通过对砖粒酸洗、同晶置换法负载二氧化钛和马弗炉煅烧三个步骤制备出了二氧化钛-砖粒复合材料,并通过改变酸洗次数和煅烧温度考察了两者对二氧化钛-
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水体中重金属铅离子的污染越来越受到大家的广泛关注,本论文以建筑废砖作为载体,通过酸洗-同晶置换-煅烧三步法成功制备具有较高稳定性和较大铅离子吸附量的新复合功能材料500-5,并对该材料的稳定性,基本理化性质,对铅离子的吸附性能以及吸附机理做了进一步的研究。1)通过对砖粒酸洗、同晶置换法负载二氧化钛和马弗炉煅烧三个步骤制备出了二氧化钛-砖粒复合材料,并通过改变酸洗次数和煅烧温度考察了两者对二氧化钛-砖粒复合材料稳定性的影响,结果表明三步法可以成功的将二氧化钛负载于砖粒表面。而且随着砖粒酸洗次数从1次增加到5次,二氧化钛的初始负载量逐渐增大,从27.29mg/g上升到了41.55 mg/g,另一方面经过3次吸附脱附后的材料表面二氧化钛留存率也从52.37%升高到了79.53%,这些结果均表明砖粒骨架中的Al离子被Ti离子同晶置换的量越多,复合材料的稳定性越大;随着煅烧温度从室温升高到700°C,TiO2初始负载量和3次吸附脱附后二氧化钛的留存量同样呈现先升高后降低的趋势,但是初始负载量最高值出现在200°C为,而3次吸附脱附后二氧化钛的留存量最高值出现在500°C。表明适当的煅烧会增加TiO2之间Ti-O-Ti键,以及TiO2与砖粒表面间的Si-O-Ti键形成,从而增加复合材料稳定性,但是温度超过500°C后,Ti进入砖粒骨架的难度上升,引起Si-O-Ti键数量减少,因此材料的稳定性下降,证明了复合材料中Si-O-Ti键对材料的稳定性具有重要的作用。2)通过紫外-可见光漫反射(Uv-Vis DRS),红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)以及X射线衍射以(XRD)对制备的二氧化钛-砖粒复合材料500-5的基本理化性质进行了表征。结果表明,Uv-Vis DRS谱图在218nm附近存在肩峰,证明有部分Ti进入砖粒的硅氧骨架中,形成了稳定的Si-O-Ti的结构。FTIR表征结果中,硅氧(铝)四面体结构的特征峰在酸洗后发生了蓝移,证明使用盐酸将Al元素洗出。而且红外谱图在2849 cm-1与2926 cm-1处出现两个峰,证明了二氧化钛已经成功负载到砖粒上。SEM结果表明,二氧化钛已成功负载于砖粒表面,二氧化钛颗粒呈现球状,大小在几十μm左右。XRD结果表明,经过5次酸改性可将砖粒表面的大部分Al元素洗出。3)通过静态吸附实验考察了500-5对铅离子的吸附动力学,吸附等温线和多次重复利用性能,研究结果表明,在p H 1-5的范围内,随着p H升高,500-5对水中铅离子的吸附能力越强。该复合材料对铅离子具有较快的吸附速率,在1000 min左右基本可以达到吸附平衡。伪二级动力学模型能够更好地拟合相关的吸附动力学数据,吸附过程主要为化学吸附。另外,复合材料500-5对铅离子的饱和吸附量可以达到50mg/g以上,而且温度越高吸附量越大。该吸附过程属于吸热反应,整个吸附过程的焓变ΔH值为41.36 KJ/mol,进一步表明该吸附过程为化学吸附过程,整个吸附过程的吉布斯自由能ΔG均是小于0;说明该吸附过程是吸热反应同时也是一种化学吸附;另外也能表明合成的材料对Pb2+的吸附是一种自发的过程。500-5在经过6次重复使用后,铅离子吸附量仍旧能够到达初始吸附量的80%,证明本文合成的复合材料500-5具有较好的吸附稳定性。4)通过对吸附前后的500-5的红外光谱对比对新合成的复合材料对铅离子的吸附机理进行了探究,结果表明,吸附过程中与Ti相连的羟基-OH的参与吸附过程,可能是钛羟基与Pb2+发生了络合吸附。综上所述,本论文合成的二氧化钛-砖粒复合材料500-5,具有较强的稳定性,较好的水中铅离子去除能力和较好的重复利用性,是水中铅离子去除的一种理想功能材料,具有广阔的应用前景。
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