【摘 要】
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随着不可再生资源储量的减少和环境问题的日益突出,具有工作电压高、比容量高及环境友好等显著优点的锂离子电池因而被广泛应用于能源交通领域。而动力电车的飞速发展,也对电池的能量密度提出了要求,锂离子用正极材料高镍三元正极材料镍钴锰/铝酸锂（简称NCM/NCA）因而成为当今研究热点。但随着镍含量的提升,材料的合成难度加大,结构稳定性也明显下降,这是目前亟待解决的问题。本工作以高镍三元正极材料LiNi0.8
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随着不可再生资源储量的减少和环境问题的日益突出,具有工作电压高、比容量高及环境友好等显著优点的锂离子电池因而被广泛应用于能源交通领域。而动力电车的飞速发展,也对电池的能量密度提出了要求,锂离子用正极材料高镍三元正极材料镍钴锰/铝酸锂（简称NCM/NCA）因而成为当今研究热点。但随着镍含量的提升,材料的合成难度加大,结构稳定性也明显下降,这是目前亟待解决的问题。本工作以高镍三元正极材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）为研究对象,探究合成条件对材料性能的影响效果及规律。结果表明,煅烧温度、煅烧时间及配锂量对材料的结晶度及结构稳定性具有明显的的影响。在煅烧温度845℃,煅烧时间20 h,配锂量1:1.03合成条件下,材料0.1 C电流密度下首次放电比容量为186.3m Ah g-1,库伦效率为83.2%;0.2 C电流密度下循环100次前后放电比容量分别为184.6和161.9 m Ah g-1,循环保持率为87.7%;经过5 C电流密度回到0.1 C后,与初始0.1 C相比,容量保持率为90.2%。对合成的NCM811材料进行Mg2+掺杂,当Mg2+掺入NCM材料体相时,将扩大锂层间距,使c轴参数和晶胞体积V随之增加,Li+/Ni2+混排度降低,从而稳定材料结构,改性材料在0.1 C倍率下首次放电比容量为180.1 m Ah g-1,0.2 C倍率下材料的首次放电比容量为177.4 m Ah g-1,经过100次循环后,容量保持率高达92.4%。对合成的NCM811材料进行Ti4+掺杂,由于较强的Ti-O键能,因此在较高倍率下也能抑制材料的结构坍塌,改性材料在0.1 C倍率下首次放电比容量为198.1 m Ah g-1,1 C倍率下材料的首次放电比容量为164.0 m Ah g-1,经过100次循环后,容量保持率高达92.9%,经过5 C大倍率回到初始0.1 C倍率后,材料的容量保持率高达96.1%。为提升NCM811的长期循环稳定性和大倍率下的结构稳定性,对材料进行Mg2+-Ti4+掺杂改性,以协同Mg2+降低Li+/Ni2+混排度和Ti4+提升过渡金属和氧（M-O）键强的双重作用。结果表明,改性明显提升了材料的电化学性能:0.1 C电流密度下首次放电比容量为186.4 m Ah g-1,库伦效率为89.5%;0.2 C电流密度下100次循环前后的放电比容量分别为182.5和164.3 m Ah g-1,保持率为90.0%;1 C电流密度下锂离子扩散速率明显提升,由1.84×10-14cm~2s-1提升至4.62×10-13cm~2s-1,100次循环前后的放电比容量分别为175.4和149.6 m Ah g-1,保持率为85.3%,在5 C大电流密度下仍有117.5 m Ah g-1的放电比容量,回到0.1 C电流密度后,与初始0.1 C相比,容量的保持率为94.8%。
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