【摘 要】
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利用太阳能在半导体光催化剂作用下将水裂解为氢气是一种绿色、可持续的新型技术,对解决能源危机及环境问题颇有益处。在各种光催化剂中,硫铟锌（ZnIn2S4）由于其合适的带隙、多变的形貌、稳定的性能等优势得到科研工作者的广泛关注。然而,光生载流子迁移效率较低、吸附力较差、活性中心较少等缺陷也限制了其在光催化领域的应用。为了有效地解决这些问题,本论文从以下两个方面对二维ZnIn2S4基光催化材料进行了改性
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利用太阳能在半导体光催化剂作用下将水裂解为氢气是一种绿色、可持续的新型技术,对解决能源危机及环境问题颇有益处。在各种光催化剂中,硫铟锌（ZnIn2S4）由于其合适的带隙、多变的形貌、稳定的性能等优势得到科研工作者的广泛关注。然而,光生载流子迁移效率较低、吸附力较差、活性中心较少等缺陷也限制了其在光催化领域的应用。为了有效地解决这些问题,本论文从以下两个方面对二维ZnIn2S4基光催化材料进行了改性研究,并对其机理进行了深入的分析,具体工作如下:（1）通过一步水热法,合成了具有丰富硫空位的二维超薄Ti3C2/Svac-ZnIn2S4光催化剂。在Ti3C2/Svac-ZnIn2S4体系中硫空位与Ti3C2 MXene的协同作用极大地提高了光的吸收、载流子的分离以及对水分子的吸附和活化,从而使得光催化产氢性能大幅提高。其中Ti3C2/Svac-ZnIn2S4的产氢速率为1.44 mmol·h-1·g-1,分别是ZnIn2S4(151.85μmol·h-1·g-1)、Svac-ZnIn2S4(229.16μmol·h-1·g-1)的9.5倍和6.3倍。SEM、TEM、AFM等结构表征手段证实了二维超薄Ti3C2/Svac-ZnIn2S4的形成,光电化学性能表征手段证实了Ti3C2/Svac-ZnIn2S4具有优异的载流子分离效率和增强的光吸收性能。此外,理论计算部分表明了Ti3C2 MXene和S空位的引入协同改善了对水分子的吸附和活化,促进催化反应的进行。（2）通过简单的自下而上法合成了RuS2量子点（RuS2 QDs）,并负载在二维Ti3C2/ZnIn2S4纳米片表面形成RuS2 QDs/Ti3C2/ZnIn2S4三元复合材料。由于Ti3C2较强的导电性及RuS2类铂性能使得三元体系RuS2 QDs/Ti3C2/ZnIn2S4的载流子利用率得到了大幅提升,其光催化产氢性能进一步增强。我们采用相同的实验方法还制备了RuS2 QDs/ZnIn2S4、Ti3C2/ZnIn2S4纳米片,研究表明,RuS2 QDs/Ti3C2/ZnIn2S4具有最强的光催化产氢活性(1.91 mmol·h-1·g-1),为ZnIn2S4(195.51μmol·h-1·g-1)的9.8倍。而RuS2 QDs/ZnIn2S4(1.03 mmol·h-1·g-1)以及Ti3C2/ZnIn2S4(1.44 mmol·h-1·g-1)的产氢速率分别为ZnIn2S4的5.3倍和7.3倍。因此RuS2QDs与Ti3C2 MXene的协同作用使得ZnIn2S4产生更多的电子-空穴对,并加速转移至催化剂表面发生还原反应,从而提高了ZnIn2S4的光催化制氢性能。
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