三维多孔氮化碳负载钒氧化合物催化剂的构筑及其催化氧化深度脱硫的研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:winston69
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着科技的日益进步,车辆以及大型机械的使用率越来越高,燃油的需求量也越来越大。但是燃油中硫化物的燃烧会产生SOx,排放到空气中会产生一系列严重的环境问题,因此燃油中的硫含量正受到越来越严格的环保规定的限制,各国也制定了相关的国家标准。在燃油脱硫技术中,氧化脱硫技术作为反应条件温和、脱硫效率高的新型脱硫技术,受到了许多研究人员的关注,成为了科研中的重要课题之一。本文以“三维多孔氮化碳负载钒氧化合物”为研究对象,构建了一种以氧气作为氧化剂,对模型油以及真实柴油中的硫化物进行深度脱除的催化氧化脱硫体系,并对其反应机理以及反应过程进行了系统研究。主要的研究内容如下:(1)采用水热法和高温煅烧法合成了低价态的钒氧化合物VO2,并通过水热法实现其负载,构筑了负载型催化剂VO2/3D g-C3N4。利用红外光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜和透射电镜等表征手法对合成的催化剂进行了一系列表征。结果表明活性中心VO2的成功负载且并没有对载体3D g-C3N4的结构造成破坏。同时,负载过程有利于活性中心VO2的分散,减少了团聚,增加了暴露出来的活性位点数量,有效的提升了脱硫效率。考察了不同实验条件对催化剂的催化活性影响,实验结果表明:在氧气流速为120 m L/min,温度130℃,催化剂用量0.01 g的最优条件下,反应5 h就能达到脱硫率95%以上。通过测试不同负载量催化剂的脱硫效率,确定了最佳负载量为10%,同时还按照最佳负载量的比例对简单物理混合的VO2和3D g-C3N4催化剂进行了脱硫效率的考察,结果证实了负载的优势和必要性。此外,催化剂对不同的含硫底物也表现出较好的脱硫效率,结果得出脱硫效率顺序为:4,6-DMDBT>4-MDBT>DBT。同时,不同的干扰物对脱硫效率也没有造成明显的影响,催化剂对真实柴油也具有一定的脱硫性能。(2)采用五氧化二钒和正己醇为原料,通过水热法合成了活性中心V3O7纳米线,并通过溶剂热的方法实现了其与3D g-C3N4的负载过程。运用红外光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱和扫描电镜等方法对所制备的催化剂进行了表征,探究了其结构及组成,证实了V3O7的成功合成,以及催化剂中活性中心V3O7的成功负载。随后对催化剂进行脱硫活性的考察,活性测试最优条件为:V(modeloil)=20 m L,m(catalyst)=0.01 g,v(O2)=120 m L/min,T=130℃,在该条件下,反应2 h能够达到脱硫率95%以上,催化剂表现出来较好的脱硫活性。对于不同的脱硫底物4-MDBT和4,6-DMDBT等也具有较好的脱硫效率,能够实现深度脱硫。将不同的干扰物加入到反应体系中,并没有对脱硫效率造成明显的影响。同时催化剂对真实柴油也表现出了良好的脱硫性能。催化剂在第8次循环后仍成功把剩余硫含量控制在10 ppm以内,说明其具有良好的稳定性与循环性能。采用GC-MS、ESR以及自由基消除实验对V3O7/3D g-C3N4-O2氧化脱硫体系的脱硫过程以及脱硫机理进行了探究。(3)选取偏钒酸铵为原料合成了混合价态的钒氧化合物V6O13,并通过溶剂热的方法实现了V6O13与载体3D g-C3N4的负载过程。采用红外光谱、X射线衍射、X射线光电子能谱和扫描电镜等表征手法来探究所合成催化剂V6O13/3D g-C3N4的结构及组成。调整不同的负载量进行负载并测试其脱硫效率,得到最佳负载量为20%,测试条件为V(model oil)=20 m L,m(catalyst)=0.01 g,v(O2)=120m L/min,T=130℃,在该条件下,反应2 h能够达到100%脱硫率。催化剂对不同的脱硫底物4-MDBT和4,6-DMDBT均表现出较好的脱硫效率,能够实现深度脱硫的目的。同时催化剂对真实柴油也表现出了良好的脱硫活性,说明催化剂有一定的实际应用价值。在经过8次循环后,脱硫率仍然能够达到95%以上,证实了催化剂的稳定性与良好的循环性能。并通过GC-MS、自由基清除实验以及ESR等手段来研究了脱硫体系的反应历程和机理,证实了其中的活性物质为超氧自由基。
其他文献
莫言的《革命浪漫主义》代表了新时期以来新历史小说创作对"英雄话语"解构的一种潮流。其对"英雄话语"的解构可以从两个方面进行表述:新中国成立以来文学领域的"重述革命历史"所建构的关于现代民族国家的"现代神话"被彻底打破,人存在的价值意义也被打破,人在破坏的快感中陷入虚空、不知所措,无法对新的历史语境进行重新编码;思想解放运动以来的"个人化叙事"对"伟大正统叙事"的瓦解,以及思想解放在取代革命传统时给
期刊
农用喷嘴的滤网性堵塞是施药过程中常见的喷嘴故障。常用的农用喷雾设备会根据不同的喷雾需求搭载不同类型的喷嘴,且搭载的喷嘴数量较多,目前常用的方法很难进行多喷嘴的故障检测。基于这一点,本研究根据对农用喷嘴的已有研究及市场占有率的调研,选取了具有代表性的农用喷嘴,并提出了一种基于声信号的农用喷嘴滤网堵塞检测方法,探讨利用麦克风阵列的声源识别定位能力来检测双喷嘴中喷嘴的堵塞情况,并通过试验证明了方法的可行
学位
尽管莫言创作时间跨度长、视野宽阔、变化多端,但是仍然有其基本的叙事结构,即先锋叙事。莫言是1980年代先锋潮流的产儿,从古代小说传统和民间传统的角度来理解莫言未必准确,莫言骨子里是非常现代的。尽管莫言性格低调而谨慎,写小说却大胆、狂放,充满挑战性。先锋叙事不仅是一种技巧,更主要的是一种世界观和人生观:对世界和人生的非理性式的认识。《红高粱家族》业已完成莫言小说叙事的基本结构,后来的叙事都是《红高粱
期刊
随着农业农村现代化的推进,农民的经济水平和生活水平都得到了极大提升,伴随着大量的生活垃圾产生,大量的生活垃圾得不妥善处理会对农村环境和人体健康产生威胁,传统的卫生填埋和焚烧处理会产生二次污染。而农村生活垃圾中大约40%为有机部分,这为其进行资源化利用和无害化处理提供了条件,因此采用有效的方法处理农村有机生活垃圾是一项具有重要意义的研究。厌氧发酵可以消化有机物生产清洁能源沼气,高进料浓度厌氧发酵具有
学位
胰蛋白酶作为具有强大特异性蛋白水解功能的工具酶,已被广泛应用于各个领域,如生物技术研究、食品工业和医药领域等,因此,发展高性能的固定化胰蛋白酶十分必要。然而,目前的固定化酶技术用于直接从低浓度和复杂的牛胰腺粗提液中选择性固定化胰蛋白酶还存在固定化效率低、选择性差的缺陷。基于此,本论文设计制备适配体衍生的双热响应型无规则聚合物,实现牛胰腺粗提液中胰蛋白酶的高效选择性固定化,一方面,双热响应型无规则聚
学位
本文开展了关于膨胀石墨、石墨纳米片的制备与应用研究。(1)采用热膨胀法制备膨胀石墨,通过砂磨剥离膨胀石墨制备石墨纳米片,研究了添加膨胀石墨、石墨纳米片对提高聚酯薄膜导电性能的影响;(2)通过砂磨剥离商用膨胀石墨制备了不同尺寸的石墨纳米片,研究了添加石墨纳米片对增强聚酯膜的导电性能、导热性能、电磁屏蔽性能的影响;(3)研究了Ca(ClO)2、K2FeO4、HNO3在石墨氧化插层过程中的作用,制备了不
学位
本文针对双齿盘打结器中夹绳盘驱动机构夹绳失效问题,分析了夹绳具体失效位置及失效原因与机理,提出一种同齿向双齿盘打结器。基于双齿盘打结器夹绳盘驱动机构的夹绳原理,对同齿向双齿盘打结器的夹绳盘驱动机构进行运动学设计与结构优化,改善夹绳盘驱动机构各传动零件的受力特性,期望提高打结器结构与运动的整体可靠性。本文主要的研究内容如下:(1)对双齿盘打结器夹绳失效问题进行分析,研究发现蜗杆副在传动过程中因传动相
学位
我国正处在从传统农业向现代农业快速推进的过程中,现代农业生产的各个环节都迫切需要智能化升级。农业智能化已成为我国农业发展的新方向,发展智慧农业已成为国家发展的必经之路。无人驾驶拖拉机有助于提高生产效率、减轻劳动强度、保证作业精度,符合我国现代农业的发展需求。路径跟踪控制作为无人驾驶拖拉机的核心技术之一,因此成为农业智能化领域的研究热点。本文以东方红LF1104-C拖拉机为试验平台,以路径跟踪控制为
学位
随着对荧光染料研究的不断深入,基于不同发色团的有机荧光染料的合成与应用性能研究受到广泛的关注。其中氟硼二吡咯甲烷衍生物(BODIPY)因具有优异的光稳定性、结构易于修饰、易于合成等优势而成为优异的荧光发色团,可以作为荧光染料应用于诸多领域。此外,二氰基异佛尔酮衍生物具有原料廉价、易于合成、反应收率高、光谱变化显著等优点,同时这类衍生物具有显著的斯托克斯位移(一般150-200 nm)而成为优异的近
学位
邻苯二酚(Catechol,CT)作为一种具有代表性的二元酚类化合物。由于其毒性强、降解性弱,环境水体中低浓度的CT就会对人体安全造成严重威胁。因此,采取一种简洁、灵敏和选择性高的方法用于分析检测环境水体中CT的残留量具有重要意义。荧光分析法作为一种分析检测技术,被广泛应用于各类物质的检测,但由于不具备选择性识别目标物的能力,其应用受到极大的限制。分子印迹技术(Molecularly imprin
学位