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能源和环境是制约现代人类社会发展最关键的问题。近几十年内,我国以煤为主的能源结构将不会改变。燃煤过程中产生的SO2、NOx、颗粒物、汞等有毒有害物质严重威胁着人类的健康,汞由于其剧毒性、生物积累性近年来引起了人们极大的关注。中国已成为全球最大的汞排放国,2012年国家开始执行的《火电厂大气污染物排放标准》明确了燃煤电厂汞排放标准。但目前国内的燃煤汞污染排放控制技术尚不成熟,Hg0难溶于水、稳定性高,是燃煤烟气脱汞的重点和难点。加强对燃煤汞排放控制的研究、实现对汞的经济高效脱除十分必要。除借助现有的烟气净化设备协同脱汞外,目前国外常用的烟气脱汞技术是活性炭吸附法,但该方法存在活性炭与烟气接触时间短、吸附效率低、消耗量大、成本高等问题。研究表明,通过改性处理提高AC的汞吸附效率是一种经济高效的方法。本研究提出了一种新的用于提高脱汞效率的活性炭改性方法:丁二酸浸渍法。针对不同条件下制备的丁二酸改性活性炭(SA/AC),考察了SA/AC对汞的捕获能力及反应条件的影响,并对其物理结构、化学性质进行了分析,并提出了改性后活性炭脱汞机理。此外,还探索了再生过程中汞的脱附行及其他一系列羧酸改性活性炭的脱汞能力。本研究表明该方法在实现高效脱汞的同时兼顾了脱汞后的吸附剂的脱附再生,改性工艺简易环保,没有三废的产生,所用原料廉价易得可再生、对设备要求低,有非常好的工业化应用前景。研究内容和结果如下:(1)在实验室模拟烟气条件下考察了丁二酸改性后的不同活性炭的汞捕获活性,较未处理的AC,改性后活性炭的汞捕获性能均大幅提高。考察了空速(5000~50000 h-1)、SA负载量(0.5~10%)、实验温度(30~170℃)、氧浓度等条件对SA/AC汞捕获性能的影响。发现O2在SA/AC汞捕获过程中起着决定性的作用,无氧条件下,SA/AC的汞捕获效率快速降低。5%SA/AC在110℃有氧条件下的汞捕获活性最高,最高汞捕获量达到890μg·g-1。(2)采用元素分析(EA)、傅里叶变换红外(FTIR)、比表面及孔结构分析、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温脱附(TPD)、瞬态响应等方法对样品进行了表征,研究了SA/AC的物理化学特性并探索了汞捕获反应机理。分析表征发现,SA/AC的表面既有键合在其表面的含氧官能团也有游离的SA。汞捕获机理研究发现SA/AC的高活性是表面的含氧官能团和游离的SA共同作用的结果。在SA/AC表面的含氧官能团的催化作用下Hg0与O2反应生成氧化汞,氧化汞进一步与游离的丁二酸反应生成丁二酸汞从活性位迁移出去。原先被占用的活性位恢复汞捕获活性,从而大幅提高了汞捕获活性。(3)考察了SA/AC-Hg热再生过程中汞的脱附行为,发现再生尾气中只有零价汞。通过质量衡算,汞的释放率超过92%。从汞脱附浓度曲线上看,汞的脱附温度较低,且脱附温度区间较窄,脱附峰值温度低于190℃,温度超过400℃时,脱附尾气汞浓度接近于零。SA/AC-Hg的汞脱附温度较低是因为SA在脱附过程中的还原作用,随着SA的负载量的加大汞脱附温度向低偏移。脱附再生后的SA/AC的二次汞捕获效率大幅降低(与未改性处理的AC相当),通过再次浸渍处理后样品活性恢复到与初次改性的SA/AC同等水平。(4)考察了与丁二酸具有相似化学结构的一系列羧酸改性AC的汞捕获活性,不同羧酸改性后AC的汞捕获活性评价实验结果显示,较之未处理的AC,汞捕获效率均大幅提升。实验进一步发现,除戊二酸外,其余羧酸/AC的汞捕获效率与对应羧酸的熔点呈正相关,熔点越高,汞捕获活性越高。(5)讨论了羧酸改性活性炭用于工业化烟气脱汞的技术可行性和经济可行性。