三维氮掺杂石墨烯凝胶对有机染料吸附行为的研究

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染料废水严重威胁人类健康与生态平衡,吸附法是现阶段最为经济有效的处理染料废水的办法。其中吸附剂的选择至关重要。近些年来,石墨烯因其经济、绿色和出色的性能得到了广泛关注。特别是三维结构的杂原子掺杂型石墨烯凝胶除具有石墨烯材料的所有优点外,还具有丰富的三维孔道结构,表现出优异的吸附能力,在染料废水处理领域具有潜在的应用前景。本文首先设计并通过水热法制备了一系列三维氮掺杂石墨烯凝胶(NG),通过改变氮源来调控其结构及性能。其中以1,6-己二胺为氮源制备的NG-6对酸性红B(AR)和甲基橙(MO)的吸附性能最好。而对亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)的吸附,则是以乙二胺为氮源制备的NG-2性能最佳。表征结果证实该类吸附剂的性能受表面含氮、氧官能团的影响。其中,吡啶氮的形态利于材料对AR和MO的吸附,而含氧官能团则利于材料对MB和RhB的吸附。此外,此类材料对染料的吸附过程及动力学符合Langmuir模型和拟一级动力学模型。为进一步探究NG吸附剂的吸附行为及机理。对NG-2在不同温度下进行热解改性,并应用于亚甲基蓝的吸附实验。结果表明热解温度对NG的吸附性能产生了重要影响。随着热解温度的升高,材料的最大吸附容量有所提升,且对染料的吸附速率也明显提高,吸附动力学符合拟一级动力学模型。其中1000℃下热解得到的材料表现出最为出色的吸附性能。但当热解温度达1200℃时,材料的吸附性能有所下降,且吸附动力学发生了变化,符合拟二级动力学模型。表征结果表明材料表面官能团和比表面积的协同作用很可能是造成上述现象的原因。
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