【摘 要】
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通过暴露Co3O4、NixCo1-xCo2O4的极性{111}晶面以及氢化活化Co-Co3O4、Co/Ni-NixCo1-xCo2O4和SnO2纳米颗粒表面,提高其气体传感性能。研究表面结构及其传感性能的关系,揭示了气体传感活性晶面和活性原子的作用,提出了原子分子水平上气体传感机制。此外,制备了不同[111]取向Co3O4薄膜,研究其光电和压电性能,首次观察到了[111]取向依赖的二极管整流、光伏
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通过暴露Co3O4、NixCo1-xCo2O4的极性{111}晶面以及氢化活化Co-Co3O4、Co/Ni-NixCo1-xCo2O4和SnO2纳米颗粒表面,提高其气体传感性能。研究表面结构及其传感性能的关系,揭示了气体传感活性晶面和活性原子的作用,提出了原子分子水平上气体传感机制。此外,制备了不同[111]取向Co3O4薄膜,研究其光电和压电性能,首次观察到了[111]取向依赖的二极管整流、光伏和压电发电性能,基于Co3O4[111]极性结构,提出了相关物理机制。所取得的研究成果对高灵敏度气体传感材料与高性能压电发电材料的研制具有重要的理论意义和潜在应用价值。具体研究结果如下:(1)通过氢化处理SnO2纳米颗粒,增加了SnO2表面具有悬挂键的不饱和Sn原子密度,从而增强SnO2纳米晶的气敏性能。基于此,提出了表面不饱和Sn原子作为传感反应活性位的理论,从原子和分子水平上首次进行了详细阐述。(2)利用Cl-作为晶面调控剂制备了暴露{111}晶面的Co3O4八面体。Co3O4八面体相比Co3O4颗粒表现出了对乙醇、甲醇、丙酮和三乙胺更高的响应特性,通过去除Co-Co3O4(111)晶面上的Cl-和OH基团,增加了具有悬挂键的三配位Co原子(Co3c)的数量,从而使传感性能有了进一步增强。由此提出(111)晶面上的Co3c原子是传感反应的活性中心,并提出了原子和分子水平上的气体传感机理。(3)通过加热AlCl3-CoCl2水溶液,制备了暴露{111}晶面的Co3O4八面体,发现随着氯化铝/氯化钴摩尔百分比从1%增加到20%,其八面体的尺寸从1.03μm减少到0.08 μm,比表面积从4.56m2g-1增大到28.96 m2g-1。活性(111)面的面积逐渐增大,(111)面的三配位Co原子(Co3c)密度也随之增加,这使其对NO2和乙醇响应值依次增加,当氯化铝/氯化钴摩尔百分比为15%和20%时,八面体比例减小,活性(111)面的比例减低,Co3c密度也降低,所以其对NO2和乙醇响应值反而降低。(4)通过加热CoCl2-NiCl2水溶液,制备了暴露{111}晶面的NixCo1-xCo2O4八面体,发现氢化后的NixCo1-xCo204八面体对丙酮和二乙胺气体响应都显著提高,灵敏度的提高归结于表面羟基和氯离子的去除。基于NixCo1-xCo204活性(111)晶面的原子结构,提出NixCo1-xCo2O4八面体表面上具有悬挂键的不饱和Co/Ni原子是传感反应的活性中心,并提出了详细的气体传感机理。(5)以水热体系中制备的α-Co(OH)2为原料,进一步制备出α-Co(OH)2-乙醇-PVP的胶体溶液,采用甩胶、改变前处理温度在FTO玻璃上制备不同[111]取向C03O4薄膜。首次观察到了它们的二极管整流、光伏和压电发电现象,且发现其性能均随着[111]取向的增加而增强,这说明其整流、光伏和压电性能均起源于Co3O4的极性结构。基于Co3O4[111]的极性结构,提出了整流、光伏和压电发电在原子层次的物理机制。
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