【摘 要】
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2019年江西省提出“强省会战略”,推进大南昌都市圈建设,这表明江西省及南昌市经济发展将迎来新的变化,并对南昌市的大气环境产生重要影响。而2020年初新冠疫情爆发导致的停工停产也进一步改变了南昌市大气环境。因此,在疫情防控与经济战略叠加背景下,大气环境问题可能出现新的转变。为此,本研究对南昌市2020年11月-2021年11月期间大气降水的化学组成及本课题组2016-2017年所采集雨水样品中硝酸
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:42063001和41663003）； 江西省重点实验室计划项目（编号:20171BCD40010）；
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2019年江西省提出“强省会战略”,推进大南昌都市圈建设,这表明江西省及南昌市经济发展将迎来新的变化,并对南昌市的大气环境产生重要影响。而2020年初新冠疫情爆发导致的停工停产也进一步改变了南昌市大气环境。因此,在疫情防控与经济战略叠加背景下,大气环境问题可能出现新的转变。为此,本研究对南昌市2020年11月-2021年11月期间大气降水的化学组成及本课题组2016-2017年所采集雨水样品中硝酸盐氮氧同位素进行测定。分析了南昌市大气降水的季节变化特征、年际变化特征,化学组成变化的影响因素。同时利用富集因子法以及氮氧同位素和贝叶斯模型分别对降水中化学组成和降水中硝酸盐进行来源解析,结果表明:（1）NH4+、SO42-、NO3-和Ca2+是南昌市大气降水中最主要的四种离子,占总离子浓度超过80%。SO42-、NO3-是最主要的阴离子,两者分别占阴离子总浓度的46.1%和36.6%。NH4+和Ca2+是最主要的阳离子,分别占阳离子总浓度比重接近56.3%和27.8%,是对降雨酸度中和最主要离子。（2）采样期间南昌市降水中总无机离子浓度以冬季最高,春季和秋季相近,夏季最低,其浓度大小顺序为:冬季＞春季＞秋季＞夏季,呈明显季节性变化（3）与2016-2017年相比,南昌市降水污染出现明显变化,中度及以上污染降水类型下降34.1%,清洁降水类型增加23.3%,南昌市降水污染类型逐步转变为清洁和轻度污染型降水。（4）在2007-2021年间,南昌市降水中主要酸性离子变化存在明显差异,SO42-离子削减38.8-61.6%,而NO3-离子变化不明显,这可能与近年来我国减排政策实施和机动车排放量增加有关。（5）根据富集因子法和源贡献法计算结果表明,南昌市降水中各离子对总离子浓度的贡献主要来源于人为活动,占比为75.02%,地壳源贡献占比约20%,海源占比最小,仅为4.92%。其中Cl-离子主要受海洋源和人为源影响,其贡献占比分别为57.01%和41.87%;SO42-和NO3-离子主要来源于人为源,占比超过97%,海洋源和地壳源贡献不足2%,可以忽略不计;K+离子主要为陆相来源,其贡献为98.51%;Mg2+离子主要来源于土壤源,占比87.14%,海洋源占比12.86%。（6）降水中δ15N-NO3-平均值春、秋季偏正,夏、冬季偏负,呈明显季节性变化。引起这一变化的原因可能是夏季和冬季降水中机动车尾气排放偏高和春季和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果。（7）夏季和秋季NOx的转化形成硝酸盐的主要途径,以与OH反应为主。冬季NOx主要以与O3氧化形成N2O5途径为主。（8）同位素及贝叶斯模型源解析结果表明南昌秋冬季降水中硝酸盐主要来源于生物质燃烧、机动车尾气排放和煤燃烧,三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧是最主要来源,二者贡献均超过30%。煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,约占23%。
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