多能源互补回收CO2的化学链燃烧机理与动力系统研究

来源 :中国科学院研究生院(工程热物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:lzhonline276
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传统解决能源利用与环境污染之间矛盾的思路往往局限于“先污染,后治理”的链式思路,即化石燃料燃料采用简单的直接燃烧方式转换成热能,然后再组织热力循环实现热转功。对于化石燃料燃烧产生的污染物则采用基本独立于热转功过程之外的化工分离过程进行处理。由于化石燃料在能源系统中转化利用后所排放的C02浓度很低,而且CO2的处理量大,导致CO2减排能耗过高,减排成本居高不下。本论文围绕多能源互补回收CO2的化学链燃烧,以太阳能与燃料化学能综合梯级利用为突破口,将中温太阳能热化学过程与化学链燃烧过程相结合,从太阳能驱动化石燃料转化与CO2产生源头着手,实现中温太阳能高效热发电和动力系统中C02零能耗捕集。本文从太阳能与化石燃料互补回收CO2的化学链燃烧机理研究、实验验证和新型氧载体的制备与系统集成三个方面开展了相关工作。在燃料化学能梯级利用与CO2分离一体化理论的基础上,建立了燃料转化过程Gibbs自由能变化、燃料化学能梯级利用程度和CO2浓度富集度的关联式,探索了化学链燃烧过程的能量释放机理;通过与燃烧前分离CO2的能量释放过程的对比,指出化学链燃烧过程具有燃料化学能梯级利用与CO2零能耗捕集的一体化特征。探讨了中温太阳能热化学过程与化学链燃烧过程的耦合作用机制,阐明了化学链燃烧过程对中温太阳能集热品位的内在提升作用,揭示了太阳能与化石能源互补回收CO2的综合效应。对化学链燃烧过程进行了相关实验研究,采用溶解法制备了基于Fe、Ni、Co的不同氧载体材料,分析比较了各氧载体的反应性能,分析了反应温度、反应气组分、氧载体粒径等关键参数对CoO/CoAl2O4氧载体反应性能的影响,研究了反应气加湿对积碳的抑制作用以及氧载体的循环再生能力,拓展了化学链燃烧在替代燃料和新能源领域中的利用。为进一步提高氧载体的反应速率,缩短反应时间,通过考察不同助剂对氧载体反应性能的影响,研究制备了一种中温条件下具有高还原反应性能的新型氧载体材料(CoO+PtO21.0%)/CoAl2O4。研究结果表明,新材料与DME还原反应过程的表观活化能为85kJ/mol,相比CoO/CoAl2O4材料降低了43kJ/mol,还原反应速率相应地提高了近4倍之多,通过对助剂含量对氧载体反应特性影响的研究发现,(CoO+PtO2)/CoAl2O4氧载体中助剂PtO2的理想含量应为1.0%,新材料与DME还原反应的最佳加湿比为H2O/DME=1.0,低于CoO/CoAl2O4还原反应过程的加湿比(H2O/DME=2.0)。基于中低温太阳能和燃料化学能综合互补利用的原则,提出了一种利用中低温太阳热能驱动甲醇化学链燃烧动力系统,探讨了燃料化学能与物理能综合梯级利用的多能源互补动力系统的集成机制,揭示了中低温太阳能集热品位提升和热转功效率提高的本质,分析了新系统特性规律和关键参数对循环性能的影响。本论文的研究上作为从多能源互补综合梯级利用和新型燃烧方式耦合的角度实现低能耗回收CO2提供了理论和实验支撑。
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