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针对直接甲醇燃料电池(DMFC)商业化发展存在的制约因素,阳极催化剂活性低和甲醇向阴极的渗透等问题,本研究主要从两个方面对DMFC阳极催化剂进行改性:其一是对载体进行预处理修饰;其二是对PtRu基阳极催化剂进行金属掺杂。在上述实验研究的基础之上,采用密度泛函理论研究了CO在金属Pt及PtRu上的吸附状态,为DMFC阳极催化剂的开发和应用提供理论依据。多壁碳纳米管(MWCNTs)表现出三维网状中孔结构,对以其为载体的PtRu催化剂进行XRD和TEM测试结果表明:PtRu金属在MWCNTs上分布均匀,部分金属Pt,Ru以合金形式存在。电化学测试结果表明:催化剂PtRu/MWCNTs表现出较高的甲醇电催化氧化能力。采用密度泛函理论(DFT)计算研究了在纯Pt和PtRu体系中CO的吸附和氧化机制。考察了CO在纯金属Pt体系上的三种吸附模式,结果表明CO在金属Pt的顶位上容易吸附和脱附,同时认为CO在金属Ru位上吸附比较困难,而脱附比较容易,所以向金属Pt中掺杂适量的金属Ru可以促进CO的脱附和氧化。对经过混酸回流氧化法,高锰酸钾氧化法和双氧水氧化法预处理的MWCNTs进行了Raman光谱,FTIR光谱和TEM等测试和表征,结果表明:混酸回流氧化法可以使MWCNTs表面均匀修饰上大量含氧官能团。为简化MWCNTs的预处理工艺,对其在混酸中进行了超声处理,研究发现:经过混酸超声处理的MWCNTs具有较好的表面官能团化效果,并且操作工艺简单。考察了超声频率对MWCNTs表面官能团化的影响,研究发现:45kHz超声处理得到的MWCNTs,管体结构受损程度较小,表面含氧官能团丰富,有助于催化剂制备过程中金属Pt和Ru的沉积。采用胶体法合成了以不同超声频率处理的MWCNTs作为载体的PtRu催化剂。电化学测试结果表明:以频率为45kHz超声处理得到的MWCNTs作为载体的PtRu催化剂的甲醇氧化峰值电流比其他两种催化剂的甲醇氧化峰电流高约8倍,表现出较好的甲醇电催化氧化性能。采用液相还原法,通过改变PtRuM(M=Ce,La,Sn)/MWCNTs催化剂中金属前驱体物质的量比数值(MPt:MRu:MM)制得相应的三元催化剂。对不同掺杂金属、不同金属前驱体物质的量比的催化剂进行循环伏安测试,发现金属前驱体物质的量比为5:4:1的PtRuCe/MWCNTs催化剂, 4:4:2的PtRuLa/MWCNTs催化剂,6:3:1的PtRuSn/MWCNTs催化剂的甲醇电催化氧化活性比其他金属前驱体物质的量比的同种催化剂都高。为了探讨掺杂元素在PtRu基催化剂作用下甲醇的氧化过程中发挥的作用,研究了三元催化剂的一些物理化学性能。对PtRuCe/MWCNTs催化剂的XPS和XRD测试结果表明:元素Ce能够有效的调变催化剂的表面金属状态,金属Ce与金属Pt之间存在电子转移,并且在CeO2中含有丰富的氧物种,可以及时氧化吸附于金属Pt位上的CO。电化学测试结果表明PtRuCe/MWCNTs催化剂作用下甲醇氧化峰值电流比PtRu/MWCNTs催化剂高约2倍,表现出较高的甲醇电催化氧化活性和较强的抗CO中毒能力。对PtRuLa/MWCNTs催化剂的XRD和XPS测试结果表明:元素La表现出较好的配位性能,为甲醇的吸附提供了更多的活性吸附点。同时金属La与金属Pt之间存在电子作用,降低CO在金属Pt上的吸附强度。电化学测试结果表明PtRuLa/MWCNTs催化剂甲醇氧化峰值电流比PtRu/MWCNTs催化剂高约6倍,表现出较高的甲醇电催化氧化活性和较强的抗CO中毒能力。对PtRuSn/MWCNTs催化剂进行一系列测试结果表明:SnO2与金属Pt之间存在相互作用,通过电子效应改变金属Pt对CO的吸附强度,同时元素Sn的存在增加了贵金属负载量,降低了MWCNTs上金属颗粒尺寸。电化学测试结果表明:催化剂PtRuSn/MWCNTs作用下甲醇氧化峰值电流比PtRu/MWCNTs催化剂高约8倍,有效的提高了PtRu/MWCNTs催化剂的甲醇电催化氧化活性和抗CO中毒能力。