【摘 要】
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芳烃作为重要的基础化工原料,在化纤、合成塑料和橡胶等领域得到了广泛应用。目前我国芳烃产量主要来自于石油催化裂解和重整等石油化工行业,随着我国经济快速发展,芳烃产量远远不能满足市场强劲的需求。基于我国贫油少气多煤的能源现状,开发煤基甲醇制芳烃(MTA)工艺可有效缓解我国芳烃供给不足和甲醇产能严重过剩的矛盾。MTA工艺实现大规模应用的前提是高性能催化剂的开发。ZSM-5分子筛由于具有三维微孔孔道结构,
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芳烃作为重要的基础化工原料,在化纤、合成塑料和橡胶等领域得到了广泛应用。目前我国芳烃产量主要来自于石油催化裂解和重整等石油化工行业,随着我国经济快速发展,芳烃产量远远不能满足市场强劲的需求。基于我国贫油少气多煤的能源现状,开发煤基甲醇制芳烃(MTA)工艺可有效缓解我国芳烃供给不足和甲醇产能严重过剩的矛盾。MTA工艺实现大规模应用的前提是高性能催化剂的开发。ZSM-5分子筛由于具有三维微孔孔道结构,优异的择形性、高的水热稳定性和强的酸性,是MTA反应的首选催化剂。但是,传统的ZSM-5分子筛目前还存在以下问题:1.晶体尺寸较大,不利于反应物的扩散,容易结焦失活;2.缺少脱氢中心,不利于芳烃选择性的提高;3.晶体表面大量酸性位参与催化反应而又不具备择形性,降低了高附加值产物对二甲苯的选择性。针对MTA催化剂目前存在的主要问题,本论文首先采用能耗较低的干胶法合成纳米ZSM-5分子筛,考察了晶化时间,晶化温度,硅铝比等因素对分子筛结构的影响,并评价了不同硅铝比纳米ZSM-5分子筛的MTA反应性能;随后,向ZSM-5分子筛中引入锌以调变其酸性,比较了直接合成法和等体积浸渍法改性样品酸性质与催化性能差异;最后,以纳米ZSM-5分子筛为核合成了有序核壳结构ZSM-5@MCM-41复合分子筛,以通过覆盖ZSM-5表面酸性位的方式提高MTA反应产物对二甲苯的选择性,并对核壳结构分子筛进行锌改性以提高其芳构化性能。实验结果表明:(1)与大颗粒ZSM-5分子筛相比,纳米ZSM-5分子筛由于孔道更短,在MTA反应中有更长的寿命,MTA反应最适ZSM-5分子筛样品的硅铝比为41;(2)纳米ZSM-5分子筛经锌改性后,其MTA反应的BTX和芳烃选择性显著提高,但催化寿命有一定程度的下降,相比于浸渍法样品,直接合成法由于锌物种分散性更好,改性效果更明显,且催化MTA反应寿命更长;(3)ZSM-5分子筛经MCM-41包覆形成有序核壳结构ZSM-5@MCM-41复合分子筛后,其MTA反应BTX选择性依然较高,且产物中对二甲苯占二甲苯总量比例大幅增加。
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