【摘 要】
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柴油机排放的氮氧化物（Nitrogen Oxides,NOx）是主要的大气污染物之一。目前,选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction,SCR）是解决柴油机NOx排放问题的最有效手段。然而,SCR催化剂在较低温度下的活性难以维持,从而导致NOx脱除性能较低。研究表明,被动NOx吸附技术（Passive NOx Adsorbent,PNA）具有低温NOx存储优势,
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柴油机排放的氮氧化物（Nitrogen Oxides,NOx）是主要的大气污染物之一。目前,选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction,SCR）是解决柴油机NOx排放问题的最有效手段。然而,SCR催化剂在较低温度下的活性难以维持,从而导致NOx脱除性能较低。研究表明,被动NOx吸附技术（Passive NOx Adsorbent,PNA）具有低温NOx存储优势,在PNA与SCR的协同下,柴油机低温NOx排放问题得到改善。可见,开发高效稳定的PNA催化剂与SCR催化剂,揭示二者的反应动力学特性,探究PNA与SCR的协同作用规律,对进一步降低NOx排放具有重要意义。因此,本研究开展了PNA催化剂和SCR催化剂的性能试验分析和反应动力学模型的探讨,基于反应动力学耦合模型对PNA-SCR协同脱除NOx的性能进行了系统的评价。主要研究内容与结论如下:（1）通过等体积浸渍法制备了Pd-SSZ-13催化剂,基于模拟气试验平台研究了催化剂对NOx的吸附能力和NO的氧化能力。试验结果表明,吸附温度越高Pd-SSZ-13催化剂的NOx存储量越低,在150℃的吸附温度下相较于80℃时其饱和吸附量下降了50%;反应空速越高,Pd-SSZ-13催化剂的NOx存储效率越低,在80000 h-1空速下的初始吸附效率比20000 h-1时下降了32%;催化剂对NO的氧化能力随温度的升高依次出现上升、稳定和下降的趋势,在250℃时达到NO转化率的峰值。此外,依据试验数据建立了PNA催化剂NOx吸附存储模型,结合自适应粒子群算法实现了对模型参数的快速辨识与优化。仿真结果表明,入口NOx浓度升高使吸附饱和时间明显前移,但是并不改变Pd-SSZ-13催化剂的NO氧化性能;O2浓度的升高不影响NOx吸附速率,但是会显著影响NO氧化性能,O2浓度从1%上升至10%,对应的NO转化率从3.4%上升至25.7%。（2）通过离子交换法制备了Cu-SSZ-13催化剂,基于模拟气试验平台筛选出最优Cu含量和浆料上载量的催化剂,探究了不同反应空速和NO2/NOx比例对催化剂NOx转化性能的影响,评估了催化剂的NH3吸附脱附与NH3氧化能力。试验结果表明,1.6%Cu含量与120 g/L的浆料上载量能够同时兼顾催化剂的低温活性和高温活性。随着反应空速的升高,Cu-SSZ-13催化剂在中低温范围内（＜550℃）的NOx转化率显著降低,由于催化剂表面的吸附扩散状况改善,高温下（＞550℃）的NOx转化率出现小幅上升;随着NO2/NOx比例的升高,Cu-SSZ-13催化剂的NOx转化速率提升,同时导致大量的N2O生成。此外,依据NH3吸附脱附试验数据建立了单位点活化吸附模型,结合Cu-SSZ-13具有多种活性位点的实际状况建立了区分物理吸附位点、Lewis酸性位点和Br（?）nsted酸性位点的三位点NH3吸附脱附模型,并基于三位点NH3吸附脱附模型建立了SCR全局反应动力学模型,实现了与试验数据的良好匹配。仿真结果表明,活化吸附模型比非活化吸附模型的拟合优度上升了9.43%。三位点模型相较于单位点模型不仅更好地描述了NH3在催化剂上的吸附脱附过程,而且还揭示了位点之间的竞争吸附现象。（3）将PNA模型与SCR模型进行耦合,建立了PNA-SCR协同模型,研究了PNA加载量、反应空速、升温速率、入口NOx浓度以及NO2/NOx比例对PNA-SCR协同脱除NOx性能的影响。仿真结果表明,PNA催化剂的参与能够显著提升SCR催化剂在低温下的NOx转化率,有效降低冷启动工况下的NOx排放。PNA加载量的增加有助于提高NOx的存储能力,但同时也更容易受到温度的扰动,短时间内释放出大量的NOx,增加后端SCR的负担;反应空速的增加会导致NOx排放的升高,在低温阶段使PNA催化剂过早地达到饱和吸附状态;升温速率的增加会破坏PNA催化剂吸附过程中的准稳态,从而减少NOx的逃逸现象;NO2/NOx比例的增加会导致催化还原过程从标准SCR反应向快速SCR反应的过渡,加快了催化反应速率,轻微降低了低温阶段NOx转化率,显著提升了高温阶段NOx转化率。研究结果能够为PNA催化剂与SCR催化剂对NOx吸附存储与催化还原过程提供反应动力学依据,还能够对PNA-SCR系统脱除NOx的匹配机制进行揭示,为二者协同性能的优化与控制提供参考。
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