【摘 要】
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在大脉冲功率、混合能源动力以及高温恶劣电子环境领域中对新型储能器件的需求日益增多,与电池等储能器件相比较,介电电容器具有充放电速度快、功率密度高、寿命长等优点,具有较高的研究潜力,也推动了对于开发出新型高效介电电容器材料的探索工作。钛酸铋钠(Na0.5Bi0.5Ti O3)基固溶体是一种弛豫铁电体材料,在铁电行为中表现出收缩的电滞回线,利于获得优化的储能性能;在介温行为中表现出双介电异常峰的特点,
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在大脉冲功率、混合能源动力以及高温恶劣电子环境领域中对新型储能器件的需求日益增多,与电池等储能器件相比较,介电电容器具有充放电速度快、功率密度高、寿命长等优点,具有较高的研究潜力,也推动了对于开发出新型高效介电电容器材料的探索工作。钛酸铋钠(Na0.5Bi0.5Ti O3)基固溶体是一种弛豫铁电体材料,在铁电行为中表现出收缩的电滞回线,利于获得优化的储能性能;在介温行为中表现出双介电异常峰的特点,有利于获得介电上的宽温稳定性。使得NBT基体系材料在储能介质电容和温度稳定型电容器领域,都具有一定的研究潜力。本文以NBT基固溶体陶瓷材料为主要研究对象,致力开发新型NBT基宽温稳定介质储能材料。钛酸锶（Sr Ti O3）是一类居里温度点低（-168℃）室温下为顺电相的材料,居里温度附近具有较高的介电常数（约几万）,具有较为良好的储能特性。本文以（1-x）NBT-x ST为研究对象（0.00≤x≤0.30）,讨论了不同ST含量对于基体NBT的影响。结果表明:制备得到的材料均为钙钛矿结构;在介电上均表现出较强的频率色散现象,随着ST含量的增加介电常数得到提高,且Tm、Td均向低温发生了移动;另外表现出降低的Pr,在0.70NBT-0.3ST组分上同时获得较好的介电性能和储能特性表现。在53～253℃温度范围内容温变化率TCC150℃≤±15%,储能密度与储能效率达Wrec=0.52 J/cm~3,η=70%。对0.7NBT-0.3ST引入第三组元在A、B位进行掺杂改性,分别引入Na Nb O3、(K0.5Na0.5)Nb O3、(Al0.5Nb0.5)4+、BiAlO3。系统研究了晶体结构、微观结构、介电性能和储能特性的变化。结果表明:通过引入复杂阳离子进入晶格中,达到对A、B位点产生随机占据并加深晶格中的无序状态、影响极性纳米微区之间耦合方式和[Ti O6]八面体中心离子的自由度。制备得到的陶瓷样品均表现出压低展宽的介电峰,在NBST的基础之上Ts往更低的温度进行移动,Tm介电峰产生不同程度的弱化,获得扩大的TCC150℃≤±15%温度区间,增强了介电稳定性。此外在铁电性能上均获得更为细长的P-E回线,其中络合离子(Al0.5Nb0.5)4+引入体系后调控得到的性能最佳。得到Wrec为0.62 J/cm~3,η为74%,同时还具有较为优秀的高温介电稳定性在44～270℃具有低介电损耗以及TCC150℃≤±15%,εr150℃～3300,为高温介电稳定的储能材料提供新的研究方案。本论文最后还在NBST中引入BiAlO3进行探究,结果表示BiAlO3促成缺陷偶极子的形成进而改善氧空位浓度,得到晶粒尺寸减小的陶瓷材料,降低了Ec,在x=0.08时得到tan≤0.02的温度范围扩大为79～350℃。最佳储能特性为x=0.02得到Wrec为0.44J/cm~3储能效率为77%。为NBT基固溶体介电储能材料提供了新配方。
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