【摘 要】
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可再生能源的利用受自然条件的影响较大,发展电化学储能技术是提高可再生能源利用率的有效途径之一。超级电容器作为电化学储能体系的重要组成部分,因具有功率密度高、循环寿命长、稳定性高等优势被广泛应用于电动汽车以及重型机械启停等领域。同时,利用可再生能源转换的电能将温室气体CO2电催化还原为高价值化学品CO,对于提高能源利用率和缓解环境污染具有重要意义。无论在超级电容器的应用还是电催化CO2还原的研究中,
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可再生能源的利用受自然条件的影响较大,发展电化学储能技术是提高可再生能源利用率的有效途径之一。超级电容器作为电化学储能体系的重要组成部分,因具有功率密度高、循环寿命长、稳定性高等优势被广泛应用于电动汽车以及重型机械启停等领域。同时,利用可再生能源转换的电能将温室气体CO2电催化还原为高价值化学品CO,对于提高能源利用率和缓解环境污染具有重要意义。无论在超级电容器的应用还是电催化CO2还原的研究中,电极材料的微观结构都是电化学性能的直接影响因素。其中,多孔石墨化炭材料具有高导电性、高比表面积、可调节的孔道结构以及低成本等优势,作为电极材料有助于加快电子传输、提供更高的活性面积以及丰富的离子传输通道。本论文分别以两种催化石墨化机理为理论指导,利用过渡金属离子作为石墨化催化剂和硬模板剂,构筑了具有高石墨化度、高比表面积的多孔石墨化炭及其复合材料,并调控多孔石墨化炭材料的微观结构,分别应用于超级电容器和CO2还原电极材料,探究材料的微观结构对电极材料电化学性能的影响。主要研究内容如下:（1）以MnCl2·4H2O为石墨化催化剂和硬模板剂,通过与L-谷氨酸中的氨基和羧基配位使Mn2+均匀分散。热解过程中生成的Mn O与无定型碳原子结合生成碳化物Mn Cx,达到催化石墨化的效果,同时作为硬模板剂,制备出比表面积高达1545 m~2 g-1且具有分级多孔结构的石墨化炭材料。其应用于超级电容器电极材料展现出较高的比电容以及优异的倍率性能,在0.5 A g-1电流密度下比电容值为198 F g-1,在50 A g-1下比电容值为173 F g-1,容量保持率高达87.4%。组装的对称超级电容器在电流密度为1A g-1下循环10000次容量保持率为100%,具有超长的循环寿命。（2）以NiCl2·6H2O为石墨化催化剂和硬模板剂,通过Ni2+与L-谷氨酸的配位交联作用促使金属纳米颗粒在相互交联的聚合物中成核和生长。热解过程中,Ni颗粒首先发生渗炭形成固溶体,无定型炭不断溶解于固溶体中。当溶解度达到饱和时,无定型炭析出为石墨化炭。利用Ni颗粒硬模板剂制备的多孔炭材料具有347 m~2 g-1的高比表面积和多孔结构,有助于提供丰富的活性位点以及传输通道。高石墨化度以及被炭层包覆的不同粒径的Ni纳米颗粒可提高材料的电子传输能力。原位生成的Ni-N-C组分具有较高的CO2还原电催化活性及CO选择性。在-0.9 V（vs.RHE）电位下CO法拉第效率高达92.6%,在-1.1 V（vs.RHE）电位下CO分电流密度高达21.9 m A cm-2,且在-0.9 V（vs.RHE）电位下实现了比例为11.42的CO/H2,合成气纯度高达92%。
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