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压力是一个基本的热力学物理量,它可以改变材料的原子间相互作用、电子密度分布和键合模式。在压力下,材料的这些变化会导致具有特殊物理性质的相变。如果性质的变化不可逆,那么这些相变在正常环境中是不能恢复的。因此,高压研究是发现具有奇异性能的新型功能材料的有效途径。在本论文中,我们使用计算方法来预测晶体结构,并特别关注高压环境中材料的结构和稳定相。本文第一章介绍了高压科学和全局优化晶体结构预测的背景和应用,并阐述了目前晶体结构预测领域所面临的挑战。第二章详细介绍了晶体结构预测的进化方法和变成分法。此外,我们还介绍了密度泛函理论(DFT)的基本原理和常用的近似交换关联函数。在第三章中,我们研究了0-110 GPa高压环境中的SC-N系统,相关研究使用通用进化算法晶体结构预测(USPEX)中的可变组分方法与维也纳从头模拟包(VASP)。计算结果预测了一系列新的具有稳定热力学性质的化合物:Sc4N3-I-43d,Sc8N7-C2/m,ScN3-P-1 and ScN5-P-1,同时还预测了在104 GPa时ScN5从三斜晶向单斜晶的相变。研究结果对理解高压下SC-N化合物的结构及其弹性和电学性质具有重要意义。在第四章中,我们对高压下0-300 GPa的Au-Hg体系进行了系统研究,并对比考虑自旋轨道耦合(SOC)与否对系统性质的影响。相关研究使用通用进化算法晶体结构预测(USPEX)中的可变组分方法与维也纳从头模拟包(VASP)。我们预测了在0-300 GPa压力范围内Au-Hg体系中几个具有稳定热力学性质的化合物的存在,即Au3Hg(空间群194,P63/mmc),AuHg(空间群62,Pnma),AuHg2(空间群 15,C2/c),AuHg9(空间群 38,Amm2),AuHg3(空间群 44,Imm2),Au3Hg2(空间群 15,C2/c)和 AuHg4(空间群 15,C2/c)。我们发现无论是否考虑SOC,AuHg3在248.5 GPa和246.5 GPa都会发生从Imm2向P63/mmc的相变。此外,我们还发现SOC对Au-Hg体系的影响并不大。在第五章中,我们强调了高压对产生具有优良的物理性质的潜在结构的重要性。氮化物总是吸引力十足,并在研究中引起了广泛的关注。在本章中,我们对压力范围为0-300 GPa的Sn-N系统进行了研究,目的是构建Sn-N体系的完整相图。我们发现了两种具有稳定热动力学性质的化合物:SnN2-Pa-3和SnN4-P-1。SnN2-Pa-3具有较宽的带隙2.7eV,在100.5 GPa下可转变为金属结构SnN2-I4/mcm。我们还计算了SnN2-Pa-3和SnN4-P-1的力学性能,并期望这些结果对理解高压下的Sn-N体系有所帮助。