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过渡金属磷化物被广泛的应用于加氢脱硫、脱氮方面,因其具有优异的活性及选择性成为新型催化材料研究领域的一个热点,被认为是具有良好应用前景的新一代催化剂。本课题组已将WP、MoP等催化剂应用于CH4-CO2重整反应中,具有较高的反应活性和抗积炭性能,且制备过程简单、环保。首先,本文主要研究以(NH4)6Mo7O24·4H2O为钼源、NH4H2PO4为磷源、Ni(NO3)2为镍源,制备Ni-Mo-P三元催化剂,并应用于甲烷二氧化碳重整,考察了制备条件对Ni-Mo-P三元催化剂重整活性的影响。采用固定床微反应器及甲烷二氧化碳脉冲、H2-TPR,XRD等技术对催化剂的性能进行了表征,同时对催化剂催化活性、抗积炭性能进行了考察。实验表明,与MoP催化剂相比,MoP添加一定量的Ni,催化剂性能可以明显提高;当Ni/Mo/P=1:1:1时,采用水热反应法,溶解时间12h、焙烧温度773K、焙烧时间5h、还原温度923K制得的Ni-Mo-P三元催化剂具有较好的稳定性和活性。其次,在相同负载量的前提下,采用分浸法制备Ni-Mo-P三元负载型催化剂,以CO2重整CH4为探针反应,运用H2-TPR、XRD等表征,考察不同载体对CH4-CO2重整反应催化性能的影响。结果表明:以稀土氧化物做载体的催化剂,其活性远远高于以常规氧化物做载体制备的Ni-Mo-P催化剂,并且催化活性顺序为Y2O3>Eu2O3>Gd2O3>MgO>SiO2>ZrO2>TiO2>γ-Al2O3。最后,采用不同的制备方法制备了Ni-MO-P/Y2O3三元负载型催化剂,以CO2重整CH4为探针反应,运用H2-TPR、XRD等表征,考察其活性和稳定性,探寻Ni-Mo-P活性组分的最佳负载量,结果表明:按摩尔比Ni/Mo/P=1:1:1,以(NH4)6Mo7O24·4H2O为钼源、NH4H2PO4为磷源、Ni(NO3)2为镍源,采用分浸法(先浸渍MoP,后浸渍Ni)制备,Ni-Mo-P负载量为30%时,负载型Ni-Mo-P/Y2O3催化剂具有较好的催化活性和抗积炭性能。