CaF2(Eu)粉末在低浓度氚水测量中的应用研究

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聚变堆、裂变堆、乏燃料后处理厂等核设施的液体流出物中含有氚,我国对核设施流出物中的氚有严格的排放标准。随着ITER和CFETR的发展,以及核电站的大量建设,从辐射防护和氚安全的角度,我国对低浓度氚水测量技术存在着巨大的现实需求。目前常见的氚水测量方法有BIXS法、量热法、成像板法、液闪法等。由于氚衰变产生的β射线能量小(0 keV-18.6keV),BIXS法、量热法、成像板法等测量方法难以用来对低浓度氚水进行测量。液闪法对水中氚衰变产生的低能β射线具有很高的探测效率,适用于低浓度氚水的测量。然而该方法中需要使用闪烁液,在测量的过程中会产生大量放射性有机液体废物。本文将CaF2(Eu)粉末应用于低浓度氚水的测量中,以尝试在探测下限满足低浓度氚水测量需求的同时,尽可能减少放射性废物的产生。通过手工研磨和球磨的方法,制备不同的CaF2(Eu)粉末样品,即L样品(平均粒径为336.4 μm)、M样品(平均粒径为59.μm)和S样品(平均粒径为8.4μm)。三种样品的荧光性质没有受到粒径大小的影响,且都具有很好的复用性。S样品在水中具有较好的分散性,可以按一定比例和水配制成悬浊液并在一定时间内保持稳定。而L样品和M样品的分散性极差,在水中经过很短时间的静置便沉淀在下层。在液闪分析仪中使用6mL的聚乙烯液闪瓶,且液闪瓶内为4 gS样品与2 mL氚水时探测效率最高。当测量时间为10 min时,净计数率与水中氚浓度在5Bq/mL-700 Bq/mL的范围内保持了良好的线性关系,探测下限为13Bq/mL。当测量时间为30min时,探测下限为9.7Bq/mL。建立了探测器的物理模型,包括水中均匀分布的低能β射线源、低能电子与材料的电磁相互作用、光学光子的产生和输运等,讨论了样品室几何结构不同的探测器的探测效率、净计数率和探测下限。在固-液体系模拟中使用不同粒径的CaF2(Eu)小球时,需针对性地调整样品室厚度以达到最高的净计数率和最低的探测下限。CaF2(Eu)小球的半径为10μm、20μm和30 μm,样品室厚度分别为0.5cm、0.8 cm和1 cm,测量时间为10 min且本底计数为2400时,对应的探测下限分别为1.38 Bq/mL、1.95 Bq/mL和2.34 Bq/mL。在悬浊液体系模拟中,当CaF2(Eu)小球的半径为4μm时,推荐的悬浊液中氚水体积分数为61.89%和774.45%。在测量时间为10 min且本底计数为2400时,对应的探测下限分别为1.15Bq/mL和1.59 Bq/mL。在样品室中使用移波光纤搭建光子通道,增大样样室厚度的同时可以保持测效率基本不变,从而可以进一步提高探测器的净计数率,降低其探测下限。样样室中使用直径2 mm的移波光纤作为光子通道,光纤之间填充使用半径4μm的CaF2(Eu)小球、氚水体积分数74.45%的悬浊液,在样品室厚度为0 cm-6 cm的范围内,探测效率随着样品室厚度的增加先略微减小然后稳定在4%左右,净计数率随着样品室厚度的增加近乎线性增加。若测量时间为10 min,本底计数为2400,样品室厚度为6cm,则探测器的探测下限约为0.47Bq/ml。搭建了新的低浓度氚水测量系统并对其性能进行了研究。当使用M样品时,选择厚度为8mm的样品室则探测器对于水中氚浓度的变化最敏感、探测下限最低。测量时间为10 min时,净计数率和水中氚浓度在2.6 Bq/mL至140 Bq/mL的浓度范围内保持了良好的线性关系,探测下限约为4.6Bq/mL。当样品室厚度为3mm且使用S样品时,使用由7 g S样品与6 mL氚水配制的悬浊液则探测器对于水中氚浓度的变化最敏感、探测下限最低。测量时间为10 min时,净计数率和水中氚浓度在1.2 Bq/mL至140 Bq/mL的浓度范围内保持了良好的线性关系,探测下限约为0.64Bq/mL。基于以上研究结果,提出了低浓度氚水在线测量的方案,该方案在低浓度氚水测量中具有很好的实用性和应用前景。且由于CaF2(Eu)粉末具有很好的复用性,因此测量过程中不会产生其它的放射性废物,可大大减少放射性废物的处理量。通过本论文的研究工作,扩展了CaF2(Eu)晶体作为闪烁体材料的应用范围,克服了低浓度氚水测量中产生大量放射性有机废液的难题,优化了基于CaF2(Eu)粉末的低浓度氚水测量系统的性能,提出了使用CaF2(Eu)粉末进行低浓度氚水在线测量的解决方案,从而为低浓度氚水测量技术的广泛应用奠定了一定的基础。
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