热电材料能够实现热能与电能的直接转换,在余热回收利用等诸多领域具有重要的应用前景。作为一类重要的中温热电材料,SnTe廉价且无有毒成分,近年来备受关注。然而,由于SnTe具有极高的载流子浓度和较大的晶格热导率,其热电性能仍然较低。为了解决上述问题,本文采用了Sb/I共掺杂来补偿过量的空穴浓度,此外,在SnTe中还添加了Ag2O纳米颗粒来调控其热输运性能。借助于各种分析测试技术,深入地研究了Sb/I掺杂量以及Ag2O添加量对SnTe样品微结构的影响及热电参数的影响规律,主要研究结果如下:1、研究了Sb/I共掺杂量对SnTe材料热电性能的影响。结果表明,Sb、I分别进入Sn位和Te位,因此它们都能贡献电子以减少过剩的空穴浓度。在固溶度极限内,空穴浓度随着掺杂量的增多而减小。第一性原理计算证实,Sb/I双掺杂在SnTe导带底形成施主能级,施主能级会提供大量电子补偿过多的空穴。因此样品的电阻率与Seebeck系数都相应地增大。当适度过量掺杂时,材料中会出现Sb2Te相,并在材料内部引入了多尺度微结构,从而显著降低其晶格热导率并提高材料的热电优值ZT。最终,Sn0.88Sb0.12Te0.97I0.03样品取得最大的ZT值,873K达到了0.97。2、研究了Ag2O添加量对SnTe材料热电性能的影响。结果表明,样品在SPS烧结过程中,Ag2O会发生分解反应,生成Ag和O2。随后,生成的O2和SnTe基体发生反应,而Ag则进入Sn空位和取代Sn位。当Ag2O的量达到2 wt%以上时,样品中会有Ag2Te相生成。由于样品内部的上述化学反应,在材料中形成了多种纳米相,从而对载流子造成散射,因此增大了样品电阻率;另一方面,Ag固溶到SnTe基体后,SnTe的双价带发生收敛,而且,纳米相还能过滤低能载流子,因此样品的Seebeck系数也得到增大;此外,Ag2O添加到材料中引入的大量纳米相同时也对声子造成严重散射,因此样品的晶格热导率也显著降低。最终,复合4 wt%Ag2O的样品具有最大的热电优值ZT值,在873K时为1.15。