【摘 要】
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过硫酸铵((NH4)2S2O8,APS)是一种重要的化工产品,作为常用的氧化剂和引发剂,被广泛用于有机合成、电子、纺织印染等领域。目前工业生产APS主要采用电解法,该工艺具有操作简单、污染少、产品纯度高等优点。然而该方法能耗较高且阳极大量使用贵金属Pt,成本较高。本文对生产APS所用的阴极和阳极分别进行改进,以期降低能耗和成本。利用氧还原(Oxygen reduction reaction,ORR
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过硫酸铵((NH4)2S2O8,APS)是一种重要的化工产品,作为常用的氧化剂和引发剂,被广泛用于有机合成、电子、纺织印染等领域。目前工业生产APS主要采用电解法,该工艺具有操作简单、污染少、产品纯度高等优点。然而该方法能耗较高且阳极大量使用贵金属Pt,成本较高。本文对生产APS所用的阴极和阳极分别进行改进,以期降低能耗和成本。利用氧还原(Oxygen reduction reaction,ORR)电极取代析氢(Hydrogen evolution reaction,HER)电极以降低槽压,减少电耗。以价格低廉的炭黑(CB)作为阴极材料,并通过电化学氧化和高温煅烧两种手段分别对其改性并进行了系统的优化。CB电极经1.4 V(vs.RHE)电化学氧化100 s后,与ORR活性位点有关的含氧官能团大幅增加,显著提高增强了电极的ORR活性。CB(100)电极的亲水性也明显变强,这改善了CB电极ORR反应的三相界面。将CB(100)电极用于电解制备APS的阴极,CB(100)电极在接触到从电极底部鼓入的O2后由HER电极转化为ORR电极,槽压降低0.79 V,节能约20.3%。更重要的是,阴极出口处氢气浓度几乎为0,远离氢气爆炸极限,这消除了电解过程中氢气引发的爆炸风险。高温煅烧作为另一种活化途径也得到了相似的结果,炭黑经空气600℃高温煅烧后得到氧化炭黑(OCB),使用OCB制作的电极表现出较高的ORR活性,将电极用做生产APS的阴极时,槽电压降低0.81 V,可节省电能约21.0%。结果表明,用氧还原电极取代析氢电极后,可大幅降低槽电压,节约电能。为降低贵金属Pt用量,采用脉冲电沉积在Ti基底上沉积薄层Pt。扫描电镜结果表明,Pt镀层随着脉冲次数增加而致密。稳定性测试结果显示,随着镀层变致密,Pt/Ti电极的稳定性显著增强。将Pt/Ti电极用于电合成APS时,电流效率约为40%,并能稳定工作。结果表明,通过脉冲电沉积法镀铂的方式成功降低了贵金属Pt用量。
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