尿素作为一种重要的含氮化合物（含氮量达46%）,是世界上使用最为广泛的氮素肥料,其可持续生产对满足全球日益增长的粮食需求具有重要的意义。在工业上,尿素制备工艺主要分为两个步骤,首先通过Haber-Bosch法将氮气和氢气合成氨,然后将氨和二氧化碳合成尿素。众所周知,该制备过程是一个高能耗、高污染的过程,仅仅是Haber-Bosch法制氨的过程即需要消耗世界近2%的能耗。因此,在“双碳”目标的背景下,亟待开发可持续的尿素合成技术。目前,在众多替代方案中,电催化合成尿素因具有反应条件温和、原料来源广泛、工艺过程简便等优点,被认为是尿素合成最具潜力的替代技术之一。然而,电催化合成尿素技术的发展也面临着众多挑战,其中,最主要的障碍在于:电合成尿素的产率和法拉第效率太低。若直接以氮气作为氮源,面临着氮氮三键难活化（键能:940.95kJ mol-1）的难题;若以硝酸根离子为氮源,硝酸根离子因其容易转化为氨而存在强的竞争反应;同时,因为电合成尿素过程需要耦合二氧化碳还原的过程,如何高效催化碳-氮耦合也是制约整个反应效率的一大挑战。针对电催化合成尿素面临的上述挑战,在探索以氮气作为氮源的基础上,本论文主要研究了以硝酸盐作为氮源,并以二氧化碳作为碳源,通过设计对硝酸根还原和二氧化碳还原兼具催化活性的系列铜基催化剂来实现对尿素的高效电化学合成;同时,本论文还重点探讨了电催化合成尿素合适的反应体系以及提升尿素产率和法拉第电流效率的通用策略,论文的主要创新点以及取得的主要研究进展概述如下:（1）为了获得碳-氮耦合为尿素的合适中间体,本论文首先基于双功能催化剂的设计思路,通过简单的沉淀法和煅烧法制备合成了对硝酸根还原和二氧化碳还原兼具催化活性的铜锰复合催化剂——CuxMn4-xOy（x=1,2,3）,并系统研究了不同铜锰摩尔比的催化剂组成对电催化合成尿素性能的影响。研究发现:当Cu:Mn为2:2时制备得到的Cu2Mn2Oy展现出了最佳的催化活性,在0.1 M KHCO3和0.01 M KNO3的混合电解液中,采用该催化剂在-0.4V（vs.RHE）电位下即可实现高达4.29 mmol h-1 g-1（257.75 μg h-1 cm-2）的尿素产率,同时,最高法拉第电流效率也达到25.23%,显著高于 CuO（2.99 mmol h-1g-1,20.97%）、Cu3Mn1Oy（3.2 mmol h-1 g-1,21.57%）、Cu1Mn3Oy（2.46 mmol h-1 g-1,18.02%）和 Mn3O4（0.29 mmol h-1 g-1,8.51%）催化合成尿素的性能。此外,本论文的研究还发现该反应是一个温敏反应,当反应温度从室温（约25℃）提升至60℃时,合成尿素的产率可实现成倍的提升,达到8.92 mmol h-1 g-1（535.45 μg h-1 cm-2）。（2）为了进一步调控硝酸根的催化活性并增强二氧化碳的催化活性以抑制副反应的竞争,本论文通过阳极氧化并耦合不同的还原处理策略来调控金属铜的表面结构,设计合成了具有更高催化活性的金属铜基催化剂,并系统研究了金属铜的不同还原制备方式（主要包括:电化学还原、硼氢化钠液相还原和氩氢混合气热处理还原）以及载体组成对其电合成尿素催化性能的影响规律。我们的研究发现,电化学还原制备得到的CF-Cu-E催化剂在-0.3 V（vs.RHE）时催化合成尿素的产率高达594.39 μg h-1 cm-2,约为CF-Cu2O催化剂的5倍。同时,该产率数值也显著高于经硼氢化钠液相还原获得的CF-Cu-S催化剂（230.64 μgh-1cm-2）和经氩氢混合气热处理获得的CF-Cu-H催化剂（199.24μg h-1 cm-2）。并且,CF-Cu-E催化合成尿素的法拉第电流效率也能达到28.65%。结合催化剂的形态和晶相表征结果来看,电化学原位还原制备得到的CF-Cu-E展现出的最佳催化活性应该主要是源于其更小的粒径和更低的结晶度提供了更多的活性中心和缺陷活性位点。此外,通过对比不同载体材料对催化性能的影响发现:采用泡沫铜作为载体的CF-Cu-E催化剂因能有效抑制析氢竞争反应,其催化合成尿素的最高产率远高于以碳布作为载体的CC-Cu-E催化剂和以泡沫镍作为载体的NF-Cu-E催化剂。