【摘 要】
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二维纳米片材料能够同时具有材料纳米化后的赝电容储能特性以及较高的表/界面电荷转移速率,从而有望满足高功率密度和高能量密度的需求。本课题从加快离子传输和电化学反应速率的角度出发,将类石墨烯碳类材料与二氧化钛TiO2的优势相结合,通过TiO2层间原位生长单层碳纳米片设计了碳/钛基金属氧化物纳米片（carbon/TiO2）超晶格复合材料,旨在研发面向下一代高功率、高能量密度的二次电池储能材料。首先将其应
【基金项目】
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清华大学新型陶瓷与精细加工国家重点实验室（No.KFZD202003）； 国家自然科学基金（No.21905282）；
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二维纳米片材料能够同时具有材料纳米化后的赝电容储能特性以及较高的表/界面电荷转移速率,从而有望满足高功率密度和高能量密度的需求。本课题从加快离子传输和电化学反应速率的角度出发,将类石墨烯碳类材料与二氧化钛TiO2的优势相结合,通过TiO2层间原位生长单层碳纳米片设计了碳/钛基金属氧化物纳米片（carbon/TiO2）超晶格复合材料,旨在研发面向下一代高功率、高能量密度的二次电池储能材料。首先将其应用于锂离子电池（LIBs）负极表现出优异的赝电容储能特性。通过调控不同尺寸的二维异质界面和石墨烯纳米片的微观结构以探究电子和离子在二维异质界面中的传输动力学,并最终揭示二维异质界面结构的储能机理。同时,为丰富二维carbon/TiO2纳米片的界面设计在储能领域的应用,其作为铝离子电池（AIBs）正极材料表现出优异的电化学性能。本课题通过物理表征和电化学测量的方法,探究了二维carbon/TiO2纳米片应用于LIBs和AIBs的储能机理。具体的工作内容如下:1.通过对原材料固相烧结时间,温度或添加杂质相进行调控,制备了平均尺寸为4.3,22.3,76.8μm的三种块体钛基金属氧化物纳米片（KNTO）,然后利用楔形效应插入有机胺小分子,然后原位芳香胺分子置换,高温下聚合炭化的方式制备了二维层状carbon/TiO2纳米片,研究了二维微尺度carbon/TiO2纳米片中粒径大小对储锂性能的影响以及界面离子扩散的内部动力学。结果表明,层状材料的初始粒径对赝电容氧化还原反应的动力学有显著影响。对于粒径为4.3μm的carbon/TiO2,0.1 A g-1电流密度下比容量为512.5 m Ah g-1和更突出的赝电容储能特性,这归因于颗粒尺寸的减小带来突出的界面效应,这极大的缩短了离子扩散路径,增加了反应活性位点。本工作详细地探究了不同尺寸carbon/TiO2纳米片的储锂能力,以促进其在锂电池负极储能领域的现实应用。2.本工作以钛基金属氧化物纳米片（KNTO）为模板,进行小分子苄胺插层。然后添加不同的碳的前驱体即不同的可聚合芳香胺分子进行置换,聚合炭化得到carbon/TiO2纳米片复合材料,最后对其进行HF蚀刻除去TiO2模板,得到二维有序介孔碳纳米片堆叠体(CNS)。本课题将设计以氨基数量相同但位置不同的芳香胺分子（邻苯二胺、间苯二胺和对苯二胺）为前驱体制备微观结构不同的二维有序介孔纳米片,探究层间官能团成分与石墨化程度对储能机理的影响。通过电化学分析,CNS均表现出优异的倍率性能和循环稳定性。其中,间苯二胺-CNS在0.1 A g-1电流密度下表现出762.3 m Ah g-1的超高性能,在12.8A g-1的超高倍率下,邻苯二胺-CNS表现出195.8 m Ah g-1的可逆容量,这是由于邻苯二胺具有较高的石墨化程度和致密的堆叠体。3.以平均粒径尺寸为22.3μm的carbon/TiO2为正极材料,以金属铝片为负极,一乙基三甲基咪唑氯盐（EMIM-Al Cl4）为电解液成功制备了AIBs。二维carbon/TiO2的界面设计应用于AIBs表现出优异的电化学性能。在电流密度为0.1 A g-1的情况下,放电比容量为313.2 m Ah g-1,在1.0 A g-1的高电流密度下,电池在100次循环后仍保持容量为40.0 m Ah g-1。该电池有较高的放电比容量和循环稳定性归因于独特的二维双电层设计,其界面储能机制为活性离子AlxCly-的嵌入和脱出提供了独特的载体。
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