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随着电子器件的发展走向微型化、高频化和多功能化,铁电压电薄膜成为了近年来信息功能陶瓷材料领域的前沿研究热点。由于在单晶衬底上生长外延薄膜不但能够获得比随机取向薄膜更高的性能,而且有利于加深对材料体系本质的了解,因此外延薄膜在基础研究与产业应用两方面都受到了广泛关注。本工作选取了两种材料体系作为基本研究对象。其中,锆钛酸铅体系(PZT)具有优异的电学性能以及良好的稳定性与工艺适应性,数十年来备受研究工作者的关注。而铌酸钾钠体系(KNN)则因其良好的压电性能与机电耦合性能、较高的居里温度、兼之制备原料的环保与易得,被认为是新一代高性能压电材料的典型代表。本工作通过对溶胶凝胶工艺的合理调控,在Nb:SrTiO3单晶衬底上成功制备了高质量Nb掺杂PZT(PNZT)及KNN外延压电薄膜。本工作首先研究了PNZT外延薄膜“准同型相界”(MPB)相对于块体陶瓷的偏移行为。通过电学性能表征,确认了(111)取向PNZT薄膜的“准同型相界”从陶瓷材料的Zr/Ti=52/48偏移到富Ti成分Zr/Ti=40/60,并在该成分处得到优异铁电、压电性能,其电畴结构也表现出与其他成分不同的特征。利用相似方法,判定了(001)和(110)取向薄膜相界偏移行为。同时,侧重研究了四方相成分区域内的(001)取向薄膜。通过原位探测90o畴结构的演变与相应电学性能测试,系统分析了在单晶衬底束缚条件下外延薄膜结构-性能的演化规律。对于KNN外延薄膜,本工作首先探索并构建现象模型解释了“热解温度效应”对外延生长行为和结晶质量的影响。在此基础上,在[100],[110]与[111]三种切向的Nb:SrTiO3衬底上制备了不同取向的KNN外延薄膜,并进行了电学性能各向异性的表征和理论解析。通过钙钛矿结构自极化特征与薄膜取向之间的关系,解释了在[110]切向SrTiO3单晶衬底上生长的KNN薄膜具有最优铁电性能的原因。另一方面,通过点阵常数的计算与电畴结构的表征,确认了在[100]切向SrTiO3衬底表面生长的KNN薄膜具有(010)取向(b轴取向),而非通常认为的(001)(c轴取向),其面内电畴在外场作用下向面外方向的非180o畴运动,是该取向具有最优异压电性能的根本原因。上述对外延薄膜制备工艺、材料物相结构、电畴结构和电学性能等方面的规律与关联的研究,将对高性能压电薄膜的制备与相应电子器件的研发提供积极的指导作用。