酰胺类萃取剂和氮杂冠醚对U(Ⅵ),Th(Ⅳ)和Sr(Ⅱ)的萃取性能研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 10次 | 上传用户:lcc00060
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研究和开发新的萃取体系对于核能可持续发展具有重要意义。本论文主要研究了2个长链二酰胺类萃取剂、2个吡啶酰胺和1个氮杂冠醚共计5种萃取剂的合成与表征;研究了所合成的酰胺类萃取剂对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取;研究了氮杂冠醚对Sr(Ⅱ)的萃取;重点考察了上述萃取体系中稀释剂、硝酸浓度、萃取剂浓度、盐析剂以及温度等因素对萃取的影响,通过斜率法研究了萃取机理;考察了反萃行为。(1)制备了N,N,N’,N’-四辛基丁二酰胺(TOSA),N,N,N’,N’-四辛基戊二酰胺(TOGA);N,N’一二(对甲苯基)-2,6吡啶二甲酰胺(DTPDA);N-苯基-2-吡啶甲酰胺(HPPA)和2,3-苯并-10-氮杂-1,4,7,13-四氧杂环十五-2-烯(N15C5);通过核磁共振波谱和高分辨质谱对所合成的上述化合物进行了表征。(2)对TOSA和TOGA而言,萃取效果次序为:煤油>环己烷>氯仿;随着硝酸浓度的增加,TOSA和TOGA的萃取分配比先增大后减小,这是硝酸的盐析效应与竞争作用共同作用的结果。硝酸浓度的增大,盐析效应和竞争作用均逐渐增强,但盐析效应有利于萃取,而竞争作用对萃取不利。在较低酸度下,TOGA对铀的萃取分配比大于TOSA的,而高酸度下的次序相反。TOGA对U(Ⅵ)的萃取分配比均高于Th(IV)的。相同条件下U(Ⅵ)的反萃率均低于Th(Ⅳ)的反萃率。(3)HPPA萃取U(Ⅵ)的能力较弱,萃取分配比随着pH的增大而增大,最大为1.00左右;DTPDA在高酸度下,对U(Ⅵ)表现出较强的萃取能力,对Th(Ⅳ)的萃取能力较弱。不同盐析剂也影响着DTPDA对U(VI).Th(IV)的萃取,对U(Ⅵ)尤为明显。(4)高酸度不利于氮杂冠醚对Sr2+的萃取,硝酸浓度为2mol/L时分配比达到最大。增大萃取剂浓度和盐析剂浓度有利于萃取,升高温度不利于萃取;酸性体系的一次反萃率低于30%。
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