高镍三元正极材料Li[NixCoyMn1-x-y]O2(x＞0.6，NCM)凭借着比容量高、价格低廉以及环境友好等优势，已成功应用在3C领域的锂离子电池之中。并且，随着研发的深入，高镍NCM正逐步朝着动力电池领域迈进。但是，高镍NCM仍存在容量保留率低、热稳定性能差以及涂敷困难等不足，严重限制了其在动力电池领域中的发展。因此，开发简单高效的界面修饰方法，制备具有良好稳定性和加工性能的高镍NCM用于长时间稳定循环，并对其作用机制进行深入研究，对推动其在动力电池领域中的应用具有重要意义。本论文工作，从高镍NCM在循环过程中必然会生成成分为无机与有机混合物的CEI膜(cathode-electrolyte interface)中获得启发，通过简单的球磨包覆、电解液优化及原位生长包覆等界面修饰途径，将结构稳定的无机-有机材料修饰到622型高镍NCM(NCM622)的表面，重点研究了无机-有机材料对NCM622表面CEI膜生长的影响及作用机制，实现了对CEI膜生长的调控，最终提升其循环性能。具体工作和结果如下:　　采用简单的湿法-球磨包覆法，制备了具有酸碱敏感性的正硅酸乙酯包覆的NCM622复合材料，实现了NCM622电化学稳定性的显著提升。由于正硅酸乙酯的酸碱敏感性，其会在NCM622表面的残余碱和吸附水的作用下进行缩聚反应，形成一层无定形态的聚有机硅氧烷包覆层。在电化学循环过程中，该包覆层上的乙氧基官能团可以和电解液中的HF发生亲核反应，从而达到清除HF目的。示差扫描量热分析仪(DSC)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)的分析结果表明，正硅酸乙酯缩聚形成的包覆层可以有效地提升NCM622的热稳定性，抑制CEI膜的增厚和清除电解液中的HF，从而提升NCM622的结构稳定性。通过电化学性能测试表明，2mol％包覆量的复合材料拥有最优的电化学性能。在55℃下，以1C的倍率循环100圈后容量保留率仍达到了84.9％。此外，电化学阻抗分析(EIS)表明缩聚产物包覆层可以在高温循环过程中抑制电解液的分解，防止电池体系的恶化。　　研究了八甲基环四硅氧烷(D4)，八甲基环四硅氮烷(OMCTS)和四甲基四乙烯基环四硅氧烷(ViD4)这三种含有不同官能团的环状有机硅氧烷作为电解液成膜添加剂在高电压下对NCM622的影响。电化学性能测试表明，以0.5wt.％ViD4作为电解液添加剂，在3.0-4.5V的电化学窗口中，首圈放电容量达到了187.2mAh g-1，1C倍率下循环150圈的容量保留率达到了83.6％。较优于D4的81.3％,OMCTS的81.9％和空白组的76.1％。首次充放电曲线、密度泛函理论计算(DFT)和复合材料界面分析均证明了ViD4在NCM622表面参与形成含有Si-O键和乙烯基官能团的CEI膜，从而稳定CEI膜。　　采用原位生长包覆的方法，制备了具有多孔道和开框架结构特性的普鲁士蓝(Prussian blue analogues，PBs)包覆层的NCM622复合材料，实现了NCM622的长时间稳定循环。PBs具有酸性位点，可以和NCM622表面残碱进行中和反应，消除残碱。采用PBs改性后，复合材料的表面的残碱和pH值均出现了明显的下降，展示出较高的放电比容量(181.5mAh g-1)和首次充放电效率(89.3％)，以及良好的循环性能。此外，其倍率性能相比于有机硅材料也有所提升。这得益于PBs的开框架与多孔道结构，保证了锂离子的自由迁移和脱嵌。此外，Mn基与Zn基PBs作为修饰材料，能显著提升NCM622的循环性能。