【摘 要】
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为了更好的解决超级电容器在使用过程中遇到的结构破坏与损伤问题,本论文分别制备了一系列具有自修复性能的凝胶聚合物电解质（GPE）——聚丙烯酸（PAAc）/甲基丙烯酸异癸酯（HA）/H3PO4GPE、PAAc/HA/铁氰化钾（K3[Fe（CN）6]）/H3PO4 GPE和聚丙烯酰胺（PAM）/k-卡拉胶（KC）/Na2SO4 GPE。此外,利用聚苯胺（PANI）为电极材料得到柔性一体化超级电容器,并对
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为了更好的解决超级电容器在使用过程中遇到的结构破坏与损伤问题,本论文分别制备了一系列具有自修复性能的凝胶聚合物电解质（GPE）——聚丙烯酸（PAAc）/甲基丙烯酸异癸酯（HA）/H3PO4GPE、PAAc/HA/铁氰化钾（K3[Fe（CN）6]）/H3PO4 GPE和聚丙烯酰胺（PAM）/k-卡拉胶（KC）/Na2SO4 GPE。此外,利用聚苯胺（PANI）为电极材料得到柔性一体化超级电容器,并对其电化学性能进行了研究。具体内容如下:1.体系1采用疏水缔合的方法制备物理交联的PAAc/HA/H3PO4 GPE,离子电导率值达到0.09 S/cm,断裂伸长率为114 mm/mm。实验结果表明,疏水缔合体系中氢键的存在使PAAc/HA/H3PO4 GPE表现出良好的自修复性,自修复效率达到92%（修复温度为70℃、时间为6 h）。此外,利用ANI的原位聚合制备的PAAc/HA/H3PO4/PANI柔性一体化超级电容器在电流密度为0.2 m A/cm~2时,表现出最大比电容为195.7 m F/cm~2（ANI浓度0.7 mol/L、沉积时间15 min）。得益于PAAc/HA/H3PO4 GPE的氢键作用,PAAc/HA/H3PO4/PANI柔性一体化超级电容器同样具有自修复性,经过10次切割/修复后仍具有95%的高电容保持率,并具有良好的柔性,经过不同角度弯曲以及100次弯曲后可以正常使用,满足了器件在现实应用中遇到的弯折问题。另外,PAAc/HA/H3PO4/PANI柔性一体化超级电容器表现出良好的低温抗冻性,在-20℃的低温下测试得到电容量保持率为85%。2.在体系1的基础上引入K3[Fe（CN）6]制备得到PAAc/HA/K3[Fe（CN）6]/H3PO4GPE。K3[Fe（CN）6]不仅可以作为氧化还原添加剂使GPE表现出氧化还原性能,含有的Fe3+也可以与AAc中的-COOH形成离子交联,改善GPE的力学强度。实验结果表明,该GPE在氢键和金属配位多重物理作用下力学强度得到明显提升,由0.5 MPa提升到1.99 MPa,并具有一定的自修复性和低温抗冻性。利用ANI的原位聚合组装制备得到的PAAc/HA/K3[Fe（CN）6]/H3PO4/PANI柔性一体化超级电容器展现出优异的赝电容行为,在电流密度为0.5 m A/cm~2时,表现出最大比电容390 m F/cm~2,能量密度达到108μwh/cm~2,并具有优异的弯曲行为。在经过10次切割/修复后,电容量几乎保持不变,在-20℃的低温测试条件下表现出良好的储能能力。3.体系3将KC引入PAM纯物理交联网络结构中,制备得到双网络PAM/KC/Na2SO4GPE。当Na2SO4浓度为0.8 mol/L时,电导率达到0.0195 S/cm,且随着KC含量的增加,力学强度由0.1 MPa提升到0.49 MPa,有效地改善了PAM/KC/Na2SO4 GPE的力学性能,并表现出低温抗冻性,体系中存在的大量氢键也使其具有自修复性。此外,以碳布为基底,利用ANI的原位聚合组装得到了PAM/KC/Na2SO4/PANI柔性超级电容器,表现出最大比电容为143.9 F/g（电流密度为30 m A/g）,具有很好的形变能力（160°弯曲100次电容保持率为77%）。此外,基于GPE的自修复性,该超级电容器同样具有自修复性能（经过10次切割/修复电容保持率为81%）,并表现出优异的低温抗冻性,在-30℃时电容量保持率为95%。
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