稀土掺杂YAG荧光粉体及透明薄膜的制备和性能研究

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掺铈钇铝石榴石(Ce:YAG)薄膜具有高的出光均匀性、热稳定性、透明度高、发光效率好等优点,作为新型白光LED封装材料显示出了极佳的应用前景。传统白光LED封装工艺是把Ce:YAG荧光粉与环氧树脂混合均匀封装于蓝光芯片上面,荧光粉颗粒在胶体中沉降易造成发光不均匀。采用Ce:YAG薄膜替代荧光粉掺杂有机环氧树脂,避免了荧光粉沉积造成的出光不均匀问题,提高了热导率,同时也解决了散热问题。本论文采用超声共沉淀复合熔盐法合成了Ce:YAG纳米粉体,压制的靶材于N2下烧结,采用PLD(Pulsed Laser Deposition)法制备Ce:YAG薄膜。系统研究了合成工艺对粉体性能的影响,压片工艺对靶材性能的影响,PLD镀膜工艺和退火工艺对薄膜结构和光学性能的影响,Gd和Pr的单一或共掺杂对Ce:YAG薄膜光学性能的影响。相比传统共沉淀法采用超声共沉淀复合熔盐法可以使稀土掺杂YAG粉体合成时的煅烧温度从1100℃降低到1000℃,保温时间从5 h缩短到3 h,所制备的粉体结晶度高,粒径分布为450-580 nm。研究发现,以45 KHz超声3 h制备出的前驱体,干燥后700℃预烧1 h,加入3/2倍预烧体质量的复合熔盐(KI:KCl=1:2)研磨均匀后烧制的荧光粉结晶度高,粒度分布均匀,荧光性能最好。接着,我们研究了荧光粉靶材的制备工艺,采用30 MPa压力和1550℃煅烧温度制备的靶材,密度达到4.65 g/cm3,原子比为1.63(理论值1.7)。最后,通过改进PLD制膜工艺成功制备出光学性能优异的Ce-YAG薄膜,研究发现,当基底温度加热到350℃,靶基距为4 cm,单脉冲功率为200 mJ,N2环境中镀膜6h后,再次在N2环境中1100℃退火5 h得到的样品结构和性能最好。薄膜的可见光透过率达到70%,荧光发射光谱峰与商用荧光粉相匹配,薄膜生长致密,表面光滑,均方差粗糙度最低。在Ce:YAG薄膜的研究基础上,通过Gd/Pr单一或共掺杂使Ce-YAG薄膜的发射峰红移或在红光区出现发射峰,提高了Ce:YAG薄膜的红光发射成份,使薄膜色温降低,色调变暖。实验结果表明,Gd/Pr共掺杂使Ce3+的5d→4f跃迁的发射峰红移25 nm,并且在606 nm出现新的发射峰,所制备的薄膜暖色成份较高,这一结果对于YAG荧光薄膜在白光LED的应用上具有非常重要的意义。
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