本学位论文将元素替代和外部施压作为影响因素,采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,分别对于Cr-B,Cr-C和Cr-N三类铬基化合物进行几何优化和性质计算,对它们的结构稳定性进行了判断,并从电子结构的角度分析力学性质发生变化的原因,为设计新型超硬材料提供了理论参考。论文首先介绍了超硬材料的研究背景,阐述了高压物理学的概念以及研究价值,接着详细介绍了本文所采用的理论和计算方法,确定了铬基轻元素化合物为研究对象,分别对Cr-B,Cr-C和Cr-N系列的铬基化合物进行了研究,最后对全文进行了总结和展望。在Cr-B化合物中,选取Cr2B3作为研究对象,将Cr2B3中50%的Cr原子分别替换为Sc、Ti、V和Zr原子,并分析了元素替代对于Cr2B3的力学性质的影响。在此基础上,还考虑了压力对材料的硬度的影响,研究了Cr2B3及其元素替代结构在0～150 GPa压力范围内的力学行为。结果表明,元素替代可有效提高材料的硬度,甚至可使得材料达到超硬材料的标准;同时,部分材料的硬度随压力表现出一定的规律,如Cr2B3的硬度随压力的升高而单调递增,而Cr Zr B3的硬度随压力总体呈下降趋势,说明了压力对于材料硬度的影响。在Cr-C化合物中,选取Cr2C作为研究对象,将前人通过结构搜索预测到的Cr2C正交结构作为参考结构,利用过渡金属碳化物作为原型对Cr2C的晶体结构进行扩充,计算了在0～150 GPa压力范围内各结构Cr2C的焓值,分析了在此压力范围内的相变情况,计算了Cr2C在高压下的力学性质和硬度。结果表明,Cr2C的预测结构在该压力范围内最稳定,未发生相变。在力学性质方面,其弹性常数和弹性模量均随压力升高而增大,而硬度随压力的升高单调递减。在Cr-N化合物中,选取具有面心立方结构的Cr N作为研究对象,分别将位于体心的Cr原子替换为Al、Nb、Ni和V,形成化合物Cr3MN4（M=Al、Nb、Ni和V）,计算了金属元素替代对Cr N的硬度的影响。结果表明,上述三元化合物的硬度相较于Cr N均有所提高。本学位论文的研究成果为设计适用于特殊工作环境的过渡金属化合物材料提供了可靠的理论依据,证实了通过元素替代方法提高材料硬度的思路切实可行,为进一步设计新型的超硬材料提供了新的思路。