自2004年石墨烯实验合成以来,二维材料开始出现在人们的视野并在材料科学领域受到越来越广泛的关注。石墨烯是由碳原子通过sp2杂化轨道连接组成的平面结构。相比于石墨块体,石墨烯展现出了良好的物理性质,如超高的载流子迁移率,优异的光学性质和高热传导率。但是由于其能带结构中狄拉克点的存在使得石墨烯缺少一个合适大小的带隙,这也大大限制了石墨烯在开关器件及光催化等诸多领域的应用。随后人们开始探索其它的二维材料,像过渡金属硫化物(TMDs)、氮化硼、磷烯、Mxene等,这些新型的二维材料相继被理论预测甚至实验成功合成,应用的领域也越来越广泛,像太阳能电池、拓扑绝缘体、自旋电子器件等等。其中二维材料也被广泛应用于光催化领域,像分解水产氢、降解COx、及氮的固定等等。相比于传统三维光催化材料,如Ti02、金属氧化物、银系光催化材料等,二维光催化材料具有更高的比表面积、更多的活性位点及更好的载流子迁移和分离等优点,从而可以有效提高光催化制氢或者降解有机污染物的效率。然而由于合适的二维光催化分解水材料需要满足合适的带隙、带边位置及良好的载流子转移及分离等一系列条件,目前,实验和理论上已知的二维光催化材料还十分有限,因此,寻找新型的二维光催化分解水材料是当今材料科学领域及解决环境污染问题及缓解能源危机的一个重要课题。此外,目前大部分实验制备出来的二维材料均是通过剥离的方法从其层状块体获得的单层及少层纳米结构。由于该类层状材料层间由较弱的范德瓦耳斯力或者氢键结合,实验上通过物理或者化学方法制备单层的可行性很高,因此,运用第一性原理对该类从层状结构剥离得到的单层电子性质及潜在应用进行研究对于指导实验具有重要意义。基于以上两点,本论文利用第一性原理计算对单层MX2(X=N,M=Be,Mg)的光催化分解水性质和二维层状结构Hf(Zr)GeTe4的电子性质及应用展开了研究。研究内容和结论如下:第一章 介绍了二维材料的研究背景及进展第二章 介绍了与第一性原理计算相关的理论及常用的第一性原理计算软件第三章 运用第一性原理计算方法预测了两种六角蜂窝状的单层平面结构BeN2和MgN2,及其在可见光响应光催化分解水中的潜在应用。系统地研究了其结构稳定性、电子结构及光吸收和载流子转移等性质。结果表明合适的带隙及带边位置使其在光催化分解水领域具有重要的潜在应用,同时BeN2具有超高的电子迁移率,电子可以快速迁移到材料表面参与还原制氢反应,而电子和空穴迁移率较大的差异也使得光生电子空穴对具有较好的分离效果,有效减少载流子的复合。第四章 系统地研究了 HfGeTe4和ZrGeTe4两种单层结构的电子性质及应力对其电子性质的调控。HfGeTe4和ZrGeTe4的块体结构为典型的层状结构,层间通过范德瓦耳斯力连接,实验中较容易通过机械剥离的方法获得其单层结构,我们通过计算剥离能也验证了这点。研究表明该两种结构均为具有0.7eV左右带隙的半导体材料,同时机械性质的研究表明ZrGeTe4具有很好的柔韧性,并可以承受很大的应变。载流子有效质量和迁移率的研究表明,两种结构均具有约为十的三次方数量级的电子迁移率。体系在施加合适的双轴应力时电子性质可以实现半导体到金属的转变,及直接带隙到间接带隙的转变,使其在开关器件等领域具有非常出色的应用前景。第五章 对论文的研究内容进行概括,并对单层MX2(X=N,M=Be,Mg)光催化性能和Hf(Zr)GeTe4电子性质及调控进行了展望。