【摘 要】
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本文旨在从贵州煤和新疆煤的特性出发,探索温和条件下利用高选择性、高效催化剂对煤中某些特殊的化学键进行断裂,研究煤催化氧化和溶剂萃取获得大量高附加值的腐植酸,并通过
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本文旨在从贵州煤和新疆煤的特性出发,探索温和条件下利用高选择性、高效催化剂对煤中某些特殊的化学键进行断裂,研究煤催化氧化和溶剂萃取获得大量高附加值的腐植酸,并通过实验来确立最佳的工艺条件及催化剂。分析煤催化氧解工艺参数和催化剂对产物产率和组成结构的影响。以贵州煤、新疆煤和神府煤为研究对象,采用碱溶酸析法提取腐植酸,研究了各煤种的催化氧化工艺和影响因素。利用红外光谱、元素分析、E4/E6分析等对原煤及其产物的结构进行了分析表征,测定了总腐植酸产率,阐明了催化氧化机理,建立了动力学模型。结果表明,不同煤催化氧解制备的腐植酸产率不同,N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化剂催化效率最高,新疆煤和贵州煤在NHPI作用下制取腐植酸产率大,分别高达36.78%和33.60%。煤经催化氧解后,煤中的C含量降低,催化氧解残煤含氮量和含氧量明显升高,说明煤分子中引入了大量硝基,生成了硝基腐植酸。加催化剂时,煤催化氧解产物的E4/E6值明显增加;对贵州煤,加入NHPI作为催化剂,其值E4/E6达到3.201,与不加催化剂相比增加0.916。对新疆煤和神府煤,加入NHPI催化剂,其E4/E6值分别为2.831和3.220,与不加催化剂相比分别增加了0.694和0.812。说明煤催化氧解产物分子量减小,氧解程度加深。煤制备腐植酸催化氧解过程为自由基连锁反应机理。通过自由基的连锁反应,把煤中的烷基,环烷烃,苯甲基等一系列活性官能团转化为含氧化能团。煤催化氧解动力学计算表明,NHPI催化剂明显降低了各煤种催化氧化反应所需的活化能,提高了反应速度,起到明显助催化作用。本文为煤催化氧解制取腐植酸提供一定理论依据及基础数据。
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