有机分子功能化石墨烯及其增强的电容性能

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超级电容器,一种新型储能装置,因具有比功率高和循环稳定性好等优点而倍受研究者的关注。电极是超级电容器的重要构成元件,而电极材料作为构筑电极的重要组成部分对超级电容器性能的影响显著。因此,开发具有优良电化学性能的电极材料对于超级电容器的发展至关重要。近年来,石墨烯由于具有大的比表面积,高的导电性,良好的化学稳定性被认为是有前途的超级电容器的电极材料。然而,石墨烯片层间由于范德华力,使其容易团聚或堆垛,不利于石墨烯性能的彰显。因此,研究者试图将有机电活性分子引入到石墨烯体系,在有效地防止了石墨烯的团聚的同时给体系引入赝电容,从而使材料的电容行为得到改善。论文研究选择石墨烯作为基质材料,通过非共价键功能化的方法将特定的有机小分子附着在石墨烯表面,从而制备了具有高性能的石墨烯基复合材料。一方面对材料的形貌,结构作了详细的表征,另外也对材料的电容性能作了全方位的评估和检测。主要内容概括如下:通过非共价键功能化的方法合成了具有优异电化学性能的还原氧化石墨烯/双酚A复合物。在复合物中,双酚A通过π-π堆积作用,吸附到还原氧化石墨烯表面。还原氧化石墨烯提供了双电层电容,而双酚A则通过快速的氧化还原反应,为整个体系贡献赝电容。电化学测试表明,还原氧化石墨烯/双酚A复合物在电流密度为1A·g-1时比电容高达466 F·g-1,同时材料也展现了优异的倍容性能(当电流密度为10A·g-1,比电容仍保持81%)及良好的循环稳定性(经过4000圈循环后,比电容保持了初始值的90%)。通过非共价键功能化方法,制备了不同含量的还原氧化石墨烯/1-萘酚复合材料。还原氧化石墨烯/1-萘酚复合物展示了优异的电化学性能,其比电容相比于单纯的还原氧化石墨烯有了明显的提高。当电流密度为1 A·g-1时,复合物的比电容370F·g-1,且当电流密度为10 A·g-1,比电容仍能保持其初始值的79%,意味着材料具有好的倍容率。此外,经过5000圈循环后,材料的比电容仍没有衰减,说明复合物具有较好的循环稳定性。还原氧化石墨烯/1-萘酚电极优异的电化学性能归因于1-萘酚与还原氧化石墨烯之间的正协同作用。通过溶剂热法,制备了功能化的石墨烯水凝胶。双酚A通过π-π堆积作用吸附到具有大比表面积的三维网络结构的石墨烯表面上。石墨烯水凝胶特殊的三维网络结构加快了电荷在石墨烯与双酚A之间转移和有利于电解质离子快速的嵌入和脱出。制备的功能化的石墨烯水凝胶展现了优异的电化学性能,在电流密度为1 A·g-1时,其比电容高达404 F·g-1。此外,材料也显示了良好的循环稳定性。这些结果证实,通过对石墨烯进行表面功能化并将其与石墨烯的多孔网络结构调配相结合,可以显著地提高石墨烯基电极材料的电容性能。
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