近年来，随着电子技术与信息技术的不断发展，作为尖端科学技术的基础，人们对半导体材料的性质要求越来越高，自从2004年英国曼彻斯特大学AndreGeim实验组第一次做出单层的石墨烯以来，由于其优异的电子学性质，石墨烯材料的研究飞速发展。然而，现在石墨烯大多还处于实验室研究阶段，制约石墨烯向产业化发展的一个重要的因素就是无法规模化生长高质量的石墨烯，本论文的研究思路思路即是尝试用第一性原理计算方法从数值模拟的角度来对这个问题进行探索。第一性原理计算技术是我进行模拟研究的主要手段，所以在第一章内将会主要介绍密度泛函理论的思想及主要内容，它是将研究体系的基态性质用密度来表征而不是通过传统的波函数来表征，这种方法使得发展材料模拟的大规模计算成为可能，发展密度泛函理论主要以改进合适的交换关联能，本章还将简要介绍密度泛函理论最新的发展。作为要研究的材料，石墨烯和石墨烯氧化物会在第二章中简要地介绍，我会简要地介绍石墨烯的研究历史，石墨烯在以电子工业为基础的高新技术中的潜在价值，介绍石墨烯从实验室研究到产业化发展中面临的问题，以及本论文研究工作的背景。第三章将介绍利用第一性原理计算技术对石墨烯及其氧化物的电子结构模拟，理解石墨烯氧化物中碳氧成键规律，通过模拟，我们发现含氧基团能使石墨烯中离域化的π电子通过形成碳氧键而使其定域化，随着含氧基团比例的增大，石墨烯氧化物的带隙有增大的趋势，这为化学方法还原石墨烯氧化物提供了线索。在第四章中，我首先利用第一性原理分子动力学技术模拟了热还原石墨烯氧化物的过程，通过模拟，在高温下，石墨烯氧化物的羟基和羟基之间能够以水分子的形式被脱除，而环氧基团能够在石墨烯片层上迁移，当两个环氧基团相遇时，能过形成羰基，从而破坏碳网格的完整性；而利用强还原性的碱土金属来还原石墨烯氧化物时，各种含氧基团能够被较容易地还原，而与此同时，破坏的碳网格也能被修复利用以上的模拟基础，我设计了一套实验方案利用石墨烯氧化物来制作石墨烯，在这套方案中，首先将石墨烯氧化物进行高温热还原，其次利用氢化钙高温热分解的性质，在高温密闭腔里使氢化钙分解后得到的钙与石墨烯氧化物充分接触而使氧基团被还原，希望这个方案对实验研究有能够提供一些建设性的建议。