基于Bi2WO6复合光催化剂的构建及其光催化性能研究

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cheng2008YING
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随着人类工业化时代进程的加快,对于传统化石燃料的过度消耗给环境保护和能源发展带来巨大的挑战。进入21世纪以来,特别是随着科学技术的发展,以太阳能为主的新型能源的开发利用可以给环境保护和能源紧缺问题缓解压力,也可满足人类的可持续发展。其中光催化作为利用太阳能的一种先进技术,有着广泛的应用前景。光催化技术可以通过吸收太阳光来生产清洁能源,如氢气、一氧化碳、甲烷等;转化高附加值有机物,如甲醛、固氮;降解污染物,如染料、毒性有机物、重金属等。随着越来越多的研究人员对光催化领域的探索,光催化技术发展迅速。到目前为止,一系列优良的光催化材料已被报道,如二氧化钛(Ti O2)、石墨氮化碳(g-C3N4)、氧化钨(WO3)、三氧化二铁(Fe2O3)、钨酸铋(Bi2WO6)等。在这众多催化剂当中,Bi2WO6因其强光氧化还原能力、无污染、高化学稳定性等特性而被认为是一种很有广泛实际应用前景的优良光催化剂。目前为止,Bi2WO6在太阳能电池、光电极、光催化等研究领域展现出优异的性能。然而和其它纯单组分光催化剂一样,半导体型光催化材料往往面临着比表面积不足、光生载流子易重组、可见光响应范围窄等缺点,这限制了它们光催化效率的进一步突破。为了解决这些光催化技术的根本问题,研究人员采用不同的策略对光催化材料加以改性优化。比如可以通过调控材料的形貌来增大材料的比表面积,增多反应的活性位点;或者利用元素掺杂来改变原有材料的晶体结构,从而在一定程度上抑制光生载流子的复合。除此之外,复合其它材料构建成异质结也是有效的优化策略,因为异质结的构建可以有效改变光生载流子的转移路径从而提高电荷分离效率。另外异质结复合催化剂与单一组分光催化材料相比,复合后材料的整体禁带宽度往往减小,从而扩宽了对可见光的吸收范围,提高了对太阳光的利用率。本文在成功制备的Bi2WO6基础上,复合CsPbBr3钙钛矿量子点(CsPbBr3QDs),制备出的CsPbBr3QDs/Bi2WO6复合催化剂在降解烟草焦油和氧化苯甲醇方面表现出优异的光催化性能。本研究为设计更高效的基于Bi2WO6复合催化剂提供了一个可供借鉴的策略。首先,我们通过水热法制备了Bi2WO6。通过调节加热温度、时间和p H值,制备出厚度不同的Bi2WO6。并用扫描电子显微镜对所合成的材料的形貌和结构进行比较和观察。分析结果表明所制备的薄片型Bi2WO6比起原始块状的Bi2WO6具有更大的比表面积。其次,我们采用静电自组装法合成CsPbBr3 QDs/Bi2WO6。0维的CsPbBr3 QDs由于量子限域效应的优势,它的加入可以调节半导体的禁带宽度,从而扩宽Bi2WO6对光源的响应范围。制备所得的CsPbBr3QDs/Bi2WO6复合材料,通过测试分析发现在这两组分材料之中形成了有效的异质结,大大提高了光催化反应过程中光生电子空穴对的有效分离能力,增强了催化剂表面的电子传输能力。因此提高了反应系统的整体光催化效率。最后,我们将所制备的一系列CsPbBr3 QDs、Bi2WO6和不同组分比例的CsPbBr3QDs/Bi2WO6复合材料应用于两组光催化反应实验。分别以苯甲醇和烟草焦油为反应底物,进行光催化氧化和降解实验。在苯甲醇的光催化氧化实验中,CsPbBr3QDs/Bi2WO6表现出Z型异质结转移机制,而在烟草焦油降解实验中,CsPbBr3QDs/Bi2WO6表现出典型的II型异质结转移机制。选择苯甲醇为反应底物,是因为醇的选择性氧化制备高附加值醛是当今工业生产过程中有机合成的重要步骤。而选择烟草焦油为反应底物,是因为烟草焦油中的多环芳烃(PAHs)被认为是对人类健康的重大威胁。多环芳烃是由于烟草和卷烟纸中的有机物不完全燃烧而形成的,具有其生物蓄积性、毒性、致癌性和顽固性的特点。因此,尽量减少烟草焦油的毒性对人类健康和环境的维护是有益的。然而,目前关于光催化降解烟草焦油的研究还不多。本文的光催化实验表明,CsPbBr3QDs/Bi2WO6复合材料与纯CsPbBr3QDs、Bi2WO6相比,有着更好的光吸收能力、更优异的电子-空穴对分离能力,从而有更好的光催化效率。同时通过热稳定测试和循环实验中发现,所制备的CsPbBr3QDs/Bi2WO6具有良好的稳定性,可重复利用性高。
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