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锂硫电池因具有超高的理论能量密度(2600 Wh kg-1)被认为非常有希望领军下一代新型储能电池,是当前电化学纯领域的研究热点。然而锂硫电池存在的严重的“穿梭效应”问题,严重的影响锂硫电池的循环寿命等电化学性能。针对锂硫电池此问题,我们利用协同效应的思路设计了纳米结构的多功能碳基复合材料(碳化铁/氮掺杂多孔碳片、中间层柔性复合材料纳米Nd2O3/氮掺杂碳纤维膜、VN/氮掺杂碳纤维);构建基于复合材料的硫正极,利用物理限域效应以及化学吸附/键合双重作用固定多硫化物以期抑制“穿梭效应”,提高电池循环性能和倍率性能。基于上述研究思路,本文的主要研究内容分为以下几方面:1.以一种廉价的生物废弃物为原料,通过引入Fe源,获得碳化铁/氮掺杂多孔碳片(Fe3C/N-C)复合材料。氮掺杂多孔碳片具有类石墨烯的形貌和结构。作为对比,无Fe源时制备了无规则不含碳化铁的氮掺杂多孔碳,该块状碳材料具有高的比表面和孔体积。作为载硫的基底材料,重点研究了载硫工艺对复合材料电性能的影响。基于Fe3C/N-C复合材料的硫正极,表现出了良好的循环性能和倍率性能。这是由于分级孔碳材料的良好的孔结构的物理限域效应,为多硫化物的转化提供良好的反应位点,抑制多硫化物从正极骨架上的脱离,碳材料较高的石墨化程度提高材料的导电性;同时掺杂的氮及复合的Fe3C对多硫化物的化学吸附,提高了锚定多硫化物的能力,进一步抑制了多硫化物的的穿梭效应。2.我们通过利用适合于批量生产的静电纺丝技术,以硝酸钕为金属源,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为碳源,通过静电纺丝及后续热处理制备一系列的纳米Nd2O3/氮掺杂碳纤维膜(NCF)复合材料(Nd-X/NCF)。以柔性的Nd-X/NCF复合材料作为功能性中间层置于硫正极与隔膜之间,该锂硫电池表现出良好的电性能。2 C的充放电条件下,初始放电比容量为911.2 mAh g-1并经过200圈的充放电循环电池比容量仍为548 mAh g-1。一方面氮掺杂的碳纤维与多硫化物之间存在强烈的化学吸附作用,另一方面极性的纳米氧化钕对多硫化物具有强的键合作用,因而该中间层能够通过协同效应固定多硫化物,提高了锂硫电池的循环稳定性、倍率性能。3.过渡金属氮化钒相比于氧化物具有更高的导电性,因此我们以偏钒酸铵为金属源,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚丙烯腈(PAN)为碳源,利用静电纺丝法制备金属氮化物/碳纳米纤维复合材料(VN-X/NCF)。将其作为一种功能性中间层置于正极与隔膜之间改善Li-S电池中存在的多硫化物的溶解穿梭问题。含有VN-2/C中间层的锂硫电池具有最佳的性能。1C的条件下的初始放电比容量为933 mAh g-1,经过150次循环后电池容量仍为549.6 mAh g-1;而无中间层的电池初始放电比容量为836 mAh g-1,经过150次充放电循环容量为86.1 mAh g-1。与纳米Nd2O3/氮掺杂碳纤维膜复合材料体系类似,一方面氮掺杂的碳纤维与多硫化物之间存在强烈的化学吸附作用,另一方面极性的纳米氮化钒对多硫化物具有强的键合作用。所以含有该中间层的锂硫电池具有改善的电化学性能。