【摘 要】
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在世界经济高速发展的背后,能源和环境的利益矛盾凸显,氢能因无碳、清洁已成为新型能源。微生物电解池（MEC）可利用微生物降解有机底物产生氢气,在改善生态环境的同时获得清洁能源,在众多制氢技术中脱颖而出。氢产生于阴极,阴极催化剂的选择很大程度上决定MEC的整体性能和经济可行性,开发质优价廉的阴极催化剂对MEC的应用具有重要意义。ZSM-5分子筛具有独特的三维孔道结构和较大的比表面积,有利于充分暴露镍催
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在世界经济高速发展的背后,能源和环境的利益矛盾凸显,氢能因无碳、清洁已成为新型能源。微生物电解池（MEC）可利用微生物降解有机底物产生氢气,在改善生态环境的同时获得清洁能源,在众多制氢技术中脱颖而出。氢产生于阴极,阴极催化剂的选择很大程度上决定MEC的整体性能和经济可行性,开发质优价廉的阴极催化剂对MEC的应用具有重要意义。ZSM-5分子筛具有独特的三维孔道结构和较大的比表面积,有利于充分暴露镍催化剂的活性位点,多维孔道结构为气体的解吸和扩散提供了便利场所。本论文以碳球为硬模板剂,四丙基溴化铵为软模板剂,制备出富含介孔的ZSM-5分子筛。结果表明:碳球添加量为0.2 g时分子筛形貌变为小四方片状聚集的椭球形,介孔孔容达到0.103 cm~3?g-1,介孔比表面积(82.243m~2?g-1)也有所增大。以介孔ZSM-5分子筛为载体,原位法引入Ni O活性位,当n（Si）:n（Ni）=40时,复合材料的形貌变为纳米粒子聚集的微小晶体,并产生二次孔道,介孔孔容有所增加(0.109 cm~3?g-1);XPS分析表明,镍以Ni2+和Ni3+形式存在于材料表面,氧空位增加;在电化学测试中,Ni O（40）-ZSM-5阴极具有较大电流密度(8.20 m A?cm-2),Tafel斜率(83 m V?dec-1)低于Ni O电极和ZSM-5电极,具有较强电荷传递特性;在MEC中样品的H2浓度和产氢率分别为71.71±0.25%和0.23±0.009 m~3?m-3?d-1,远高于CP阴极。镍的引入方式直接影响镍的成键状态、价态及复合材料的催化性能。以介孔ZSM-5分子筛作为载体后浸渍镍盐制备阴极材料Ni Ox-ZSM-5。结果表明:复合材料的介孔比表面积(56.327 m~2?g-1)和介孔体积(0.075 cm~3?g-1)有所下降;镍盐负载量为40%时,XPS表征说明:镍主要以Ni2+和Ni3+形式存在于材料表面,并含有少量Ni~0和多价态铝原子;由于多价态镍、铝原子和氧空位活性位数量明显增多,复合材料电极具有较大电流密度(8.45m A·cm-2),较低Tafel斜率(65.23 m V?dec-1)和电荷传递阻力,其电化学活性远高于纯Ni O和ZSM-5电极;在MEC测试中,复合材料的H2浓度达89.07±0.06%,产氢效率(0.571 m~3?m-3?d-1)和库仑效率（76.7±5.4%）与Pt/C阴极相近(0.588 m~3?m-3?d-1,78.9±4.7%),显示出较好的析氢性能。SBA-15介孔分子筛大的比表面积有利于分散Ni O颗粒,且高度有序的六方介孔有利于产物扩散,厚的孔壁可以固定金属颗粒,提高催化剂的活性和稳定性。Ce O2也可促进Ni O的分散,同时镍铈间的协同效应可提高催化剂的催化活性。本论文采用水热法合成SBA-15分子筛,探讨了负载两种金属（Ni,Ce）对复合材料形貌、孔道结构性质、电催化活性等方面的影响。结果表明:当镍盐负载量为50%时复合材料结晶度和电流密度较高;在保持负载总金属量为50%的基础上,按不同Ce/Ni摩尔比制备出CexNi/SBA-15复合材料,当n（Ce）:n（Ni）=0.1时,电流密度和结晶度较高,形貌由长绳状结构断裂为短棒状结构,Ni O团簇面积变大,增加了反应物与活性物质间的接触面积,总比表面积和介孔孔容略有减小(598 m~2?g-1和0.95 cm~3?g-1);与Ni（50）-SBA-15相比,Ce0.1Ni/SBA-15具有更高的Ce3+和氧空位比例（34%,61%）,为析氢反应提供了丰富的活性位点;电化学测试表明,Ce0.1Ni/SBA-15电极具有较高的电流密度(9.57 m A·cm-2),较低的Tafel斜率(75 m V?dec-1)和表观活化能(33.48 k J·mol-1),得益于镍铈协同作用对电子结构的调控;在产氢性能分析中,Ce0.1Ni/SBA-15电极产生的H2浓度高达94.78±0.49%,具有较高的产氢速率和库仑效率(0.46±0.011 m~3?m-3?d-1,80.4±1.79%),优于Ni（50）-SBA-15电极(0.28±0.013 m~3?m-3?d-1,74.8±1.60%),与Pt/C阴极相近,说明Ce0.1Ni/SBA-15复合材料在镍铈氧化物协同效应下具有优异的析氢活性,有望为增强阴极催化剂析氢活性的研究提供新思路。
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