功能性纳米异质结的制备、光电转换能力及其降解水中有机污染物和灭菌的性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 9次 | 上传用户:pipe55
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化是一种有效的环境污染控制技术,近年来受到广泛关注。但常用的TiO2粉末存在量子效率低、不能有效利用可见光、需要附加分离回收工艺等缺点,这些因素限制了光催化技术的发展。人们通过把TiO2负载在载体上解决了催化剂分离回收的问题;通过电场辅助等手段提高了量子效率;通过染料敏化、离子掺杂改善了TiO2的可见光响应。但是这些方法仍然存在很多不足之处。异质结是半导体领域的一个重要概念,其内建电场能够为光致电荷分离提供驱动力,宽带半导体包覆窄带半导体构成的异质结还能叠加两者的光响应能力,在光催化污染控制中引入异质结概念有望解决TiO2光催化剂面临的问题。本文结合异质结与光催化的基本原理,开展了以下几个方面的工作:为了提高TiO2的量子效率,用化学气相沉积法在Ti片上制备了有序的TiO2包覆碳纳米管(CNT)异质结阵列。TiO2层的厚度对CNT/TiO2异质结阵列的电荷分离和传递有显著影响,100 nm左右的TiO2层最有利于电荷分离和传递。这样制备的CNT/TiO2异质结阵列具有明显的整流性,说明CNT与TiO2形成了异质结。CNT/TiO2异质结电极的光电流在零偏压附近最高,是TiO2纳米管阵列的6倍。以苯酚为目标物,采用短路光催化的方式(用一根导线连接CNT/TiO2异质结电极和铂电极)进行光催化实验,结果表明,使用异质结时的苯酚降解动力学常数和总有机碳(TOC)去除率分别是TiO2纳米管的1.92倍和3.4倍,这些结果说明异质结阵列的光催化能力高于单纯的半导体材料。为了利用太阳光的可见部分,用电沉积法制备了ZnIn2S4纳米膜。煅烧温度显著影响ZnIn2S4纳米膜的光响应能力,光电化学测量证明煅烧温度为500℃时样品的可见光响应能力最强。这样制备的膜放入初始浓度约为3×108 cfu mL-1的大肠杆菌溶液中,在0.6 V偏压及可见光照射下,60 min内所有的大肠杆菌都被灭活,显示了ZnIn2S4强大的可见光杀菌能力。把ZnIn2S4纳米膜包覆在硅纳米线(SiNW)上,制成SiNW/ZnIn2S4异质结。由于ZnIn2S4能够利用可见光,异质结能够提高量子效率,这种异质结有望提高可见光催化的效率。为了进一步拓展光催化剂的利用光谱范围(包括λ>600 nm的部分),结合化学刻蚀法和化学气相沉积法,在Si片上制备了SiNW/TiO2异质结阵列。SiNW/TiO2异质结的类型可以通过改变SiNW的导电类型调控。SiNW/TiO2n-n结能够叠加TiO2的紫外光响应和SiNW的可见光响应,在0.01 M Na2SO4溶液中以氙灯为光源的开路光电压高达-0.9 V,光催化降解苯酚的TOC去除率是n型Si片上沉积的TiO2的2.0倍。SiNW/TiO2肖特基结的紫外光响应增加最显著,光电流(偏压为1.0 V时)是硅片上沉积的TiO2的2.4倍。p-n结做阴极使用能够高效利用可见光,其空间电荷层厚度可以通过改变SiNW的载流子浓度调控,SiNW载流子浓度约为1015 cm-3时,异质结的光电流密度最大。在偏压-2.0V、波长大于420 nm的光照条件下光电催化降解苯酚,p-SiNW/TiO2阴极的动力学常数为0.983 h-1,是p-Si/TiO2阴极(0.0523 h-1)的18.7倍。为了研究p型半导体与金属构成的肖特基结的光电转换能力,制备了graphene/多孔Si异质结电极。沉积graphene 10 s的异质结表面光电压和光电流最大,其在-2.0 V偏压时的光电流为2.21 mA cm-2,是多孔Si的1.83倍。这说明借住异质结的电荷分离能力,graphene/多孔Si异质结能够显著提高光响应能力。以上结果证明异质结不但能够提高光催化剂的量子效率,还能大幅拓宽可利用波长范围,从而提高光催化能力。同时,本文研究异质结的类型、半导体厚度和载流子浓度等因素对异质结材料光催化能力的影响,为优化异质结光催化剂提供了可行的手段,有助于促进异质结理论在光催化污染控制领域的应用与发展。
其他文献
一年两季,秋冬茬番茄-冬春茬角瓜轮作,是充分利用温室光照资源提高蔬菜单位面积产量和效益的有效途径之一,也是北票市调整种植业结构的一项有效途径。
破坏性行为是一种儿童因心理偏差而产生的经常性的行为问题。儿童或因认知有限,或好奇心的驱动,自主意识的萌芽,或任性、爱发脾气等原因,经常会做出破坏性行为。成人在看到幼
目的分析社区获得性肺炎伴发热症状患者采用哌拉西林钠他唑巴坦钠联合地塞米松治疗的临床效果。方法选取2015年3月至2019年1月苏州市吴中人民医院收治的社区获得性肺炎伴发热
为了修复西北黄土区石油污染土壤,利用优化原位土著微生物菌群辅以物理和化学相结合的修复技术,在野外调查取样的基础上,进行了土壤中石油污染的室内模拟降解实验。实验选择
南水北调中线工程于2014年6月初开展全线充水试验,并于同年9月底前完成全线通水验收,汛后正式通水。该工程以丹江口水库为水源,由陶岔渠首引水,途经河南、河北、天津,北至北京玉渊
混龄游戏就是不同年龄的幼儿,在同一时间,同一区域,一起游戏。年龄小的幼儿与年龄大的幼儿在一起游戏,有机会向大龄幼儿学习,减少竞争压力,增多合作机会。大龄幼儿通过帮助小
如同国考A卷,文化问题又进入2013年国考市(地)以下综合管理类和行政执法类职位申论试卷(本文称B卷),如何让中华文化走出国门,大放异彩,是所有炎黄子孙思考的问题。笔者从研究
CO2温室气体排放已成为一个全球性环境问题,利用光催化反应还原CO2合成低碳有机物具有重要的理论及现实意义。本文采用溶胶-凝胶法分别制备了Cu和不同稀土(RE)元素掺杂改性TiO2
【正】 只需说声"开灯",灯就开了。如您不愿说话,只要掌声"鼓励"一下,灯也会立刻就亮,当您一声不响的走了或入睡后,它又会自动关灯。但它有时也很不听话,您再发声、鼓掌,它也
介绍了调速型液力耦合器的工作原理,及调速型液力耦合器在带式输送机中的应用机理。提出在带式输送机中应用调速型液力耦合器,实现软启动及多机功率平衡,从而提高带式输送机