随着电子和电气电力工业的迅速发展,对高电介质材料的介电常数,介电损耗,小型化,易加工,柔性等性能提出了更高的要求。而传统的陶瓷电介质材料由于其可加工性差,柔韧性差,制造工艺复杂等缺点限制了其应用。因此,在聚合物基复合物中填充导电填料来制备高电介质材料的方法已经备受关注,其原理是利用渗流效应来改善材料的介电性能,这种方法能够有效弥补传统陶瓷电介质材料的缺陷。本学位论文以具有优异的铁电性能的聚偏氟乙烯（PVDF）为基体,选用极化能力较强的HCl、HNO₃、柠檬酸（Citric）和对甲苯磺酸（TsOH）掺杂制备的不同形貌的聚吡咯（PPy）为导电填料,对比发现HCl掺杂的PPy/PVDF复合材料的介电性能最好,再利用PPy和多壁碳纳米管（MWCNTs）制备PPy/MWCNTs复合导电填料,最后与PVDF通过流延成膜制备了PPy/MWCNTs/PVDF介电复合材料。通过表征得到材料的介电性质,具体实验内容如下:（1）以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）与过硫酸铵（APS）构成氧化模板,用HCl、HNO₃、柠檬酸和TsOH掺杂制备了回形针管和球状形貌的PPy,以此为填料,通过溶液共混法与PVDF复合制备了PPy/PVDF介电材料。结构、形貌及性能表征结果表明,随着导电填料PPy含量的增加,复合材料的力学性能和介电性显著提高,在PPy含量为8%时出现了渗流阈值,并且HCl掺杂的PPy/PVDF复合材料的介电常数最大,在频率为1 kHz下,复合材料的介电常数是90.89,介电损耗是0.069,断裂伸长率达到222.23%。（2）采用混酸（H₂SO₄和HNO₃体积比为3:1）对MWCNTs进行羧基化处理,通过溶液共混法将羧基化的MWCNTs添加到PVDF中形成MWCNTs/PVDF介电复合材料。通过XRD、Raman、TEM、SEM等手段对材料的结构和形貌进行了表征,使用TG、拉伸测试、LCR阻抗分析仪等考察了羧基化MWCNTs的用量对MWCNTs/PVDF复合材料热稳定性、力学性能和介电性能的影响。结果表明,随着羧基化MWCNTs含量的增加,复合材料的热力学性能和介电性能比纯的PVDF显著提高。在常温频率为1 kHz的情况下,羧基化MWCNTs含量为8%时,出现了渗流阈值,此时,MWCNTs/PVDF复合材料的介电常数为163.5,介电损耗为0.06,复合材料在羧基化MWCNTs含量为6%时,断裂伸长率达到255.97%。（3）以CTAB和APS构成氧化模板,在HCl掺杂下,再与羧基化MWCNTs形成双模板,采用化学氧化法将吡咯单体聚合在MWCNTs表面制备了PPy/MWCNTs导电复合材料,并以此为填料,添加到PVDF基体中形成PPy/MWCNTs/PVDF三相介电复合材料。通过FTIR、Raman、TEM、SEM、XPS、TG、四探针电导仪研究了MWCNTs的用量对PPy/MWCNTs导电填料的组成、结构形貌和性能的影响,使用XRD、LCR阻抗分析仪、拉伸测试考察了PPy/MWCNTs的用量对PVDF介电复合材料性能的影响。结果表明,随着MWCNTs量的增加,PPy/MWCNTs的管径比MWCNTs粗,比PPy细,且亚氨基（=N-）峰面积有所减小,说明PPy共轭片段与MWCNTs发生了π-π共轭作用,当MWCNTs含量为25%时,细管状的MWCNTs被回形管状的PPy包裹成为同轴核-壳管,其电导率和热稳定最好。PPy/MWCNTs的加入可以较大幅度的提高PVDF介电材料的介电常数,介电常数在100 Hz频率下超过了1000,在1 kHz下,PPy/MWCNTs填料含量为4%时,出现了渗流阈值,复合材料的介电常数高达179.6,介电损耗仅为0.032,此时复合材料的断裂伸长率达到最大值256.91%。