固体超强酸催化剂上CH4选择还原NO反应的研究

来源 :中国科学院研究生院(大连化学物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:qiyongde
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近年来甲烷选择还原NO 受到了研究工作者的关注。到目前为止所开发的适用于该反应的催化剂均对H2O 和SO2 比较敏感。因此,提高催化剂的抗H2O和SO2 中毒性能成为一个重要的课题。本论文尝试着通过采用固体超强酸作为催化剂载体得到一些抗H2O 和SO2 的甲烷选择还原NO 催化剂。首次报道了一系列廉价金属(Co, Mn, In, Ni)的担载可以有效地提高SO42- /ZrO2(SZ)催化剂对于甲烷选择还原NO 反应的活性,其中以Co 和Mn的促进作用最为明显。在反应气体中含有H2O 和SO2 的条件下, Co/SZ 和Mn/SZ分别具有比Co/ZSM-5 和Mn/HZSM-5 催化剂更好的de-NOx 性能。通过BET、NH3-TPD、FT-IR、H2-TPR,DRS 和XPS 实验证明:载体的硫酸化增大了催化剂的比表面,增强了催化剂的酸性,抑制了催化剂表面体相金属氧化物的生成。因此,减少甲烷的直接氧化,提高甲烷对NOx 的选择性。NO-TPD 实验表明Co 和Mn的担载不仅促进了甲烷的活化还提高了SZ催化剂对NO 的吸附能力,从而促进了反应的进行。Pd/?-Al2O3 是目前最广泛应用的一种三效催化剂,然而对甲烷选择还原NO反应活性较低。本论文发现通过对载体进行硫酸化预处理,不仅可以提高该催化剂对甲烷选择还原NO 反应的活性与选择性,而且还能提高这种催化剂的抗SO2 性能。NH3-TPD实验说明对载体进行硫酸化预处理明显增强了载体的酸性,而载体的酸性对于Pd催化剂上甲烷选择还原NO反应起着重要的作用。NO-TPD实验表明的Pd的担载不仅促进了甲烷的活化还提高了SO42- /Al2O3催化剂对NO的吸附能力,从而促进了反应的进行。
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