石墨毡电芬顿体系降解水中染料的效果试验及机理研究

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电芬顿(电-Fenton)技术作为一类环境友好的水处理高级氧化工艺近年来得到了广泛关注。然而,选择一种价格低廉,性能良好的电极材料一直是困扰电-Fenton技术实际应用的一个问题。石墨毡作为碳基三维电极的一类常被作为电-Fenton体系的阴极。然而,很少有报道使用石墨毡作为电-Fenton体系的阴极与阳极,且对于Fenton试剂(H2O2与铁离子)在体系中的产生与演变规律、电极材料的持久性能以及电极材料使用前后性能的变化关注较少。而选择对有机污染物具有一定吸附性能的石墨毡同时作为电-Fenton体系的阴极与阳极,能够克服部分阳极金属离子大量产生的弊端,解决贵金属电极价格昂贵的问题,还能够充分利用H2O2高效产生的性能。因此,本文以亚甲基蓝作为指示性污染物,以石墨毡作为电-Fenton体系的阴极与阳极构建石墨毡电-Fenton体系,系统的研究了石墨毡在电-Fenton体系的应用性能,以期为石墨毡在电-Fenton体系的相关研究提供参考。本文的研究内容主要包括以下三个方面:(1)影响因素优化试验。本文首先确定了石墨毡电-Fenton体系降解亚甲基蓝的主要影响因素与最佳条件。以500 ml浓度为20 mg/L的亚甲基蓝溶液为去除对象,以10 mmol/L的Na2SO4作为支持电解质,通过调节电压、pH、催化剂种类与Fe2+浓度,探究各影响因素对亚甲基蓝去除率的影响,最终得到了亚甲基蓝去除的最佳条件:在电压为7 V,pH为3.0,0.2 mmol/L的Fe2+作为催化剂条件下电解20 min,亚甲基蓝去除率可达97.80%。(2)石墨毡电-Fenton体系降解亚甲基蓝的作用机理。为了进一步理解电-Fenton体系对污染物的降解机制,探究了石墨毡电-Fenton体系中H2O2的产生以及铁离子的演变规律。pH与电压通过调控电-Fenton体系芬顿试剂的产生与演变而影响了亚甲基蓝去除率。确定了电压为7 V,pH为3.0的最佳值,这与影响因素优化试验确定的最佳亚甲基蓝去除率的电压与pH值相吻合。然后通过抑制试验探明石墨毡电-Fenton体系主要通过阳极直接氧化与羟基自由基(·OH)氧化亚甲基蓝。(3)重复利用试验及性能变化。为了探究石墨毡作为电极的持久性能与性能的变化,开展了石墨毡电-Fenton体系的重复利用试验。结果显示:石墨毡电-Fenton体系表现出良好的电化学稳定性,重复使用90次后亚甲基蓝去除率仅下降26.02%。在较长的重复使用过程中,石墨毡作为阴极性能稳定,而作为阳极后催化与导电性能下降,吸附性能大幅提高。通过SEM、XPS、接触角、XRD与BET手段对石墨毡阳极进行表征,结果表明表面结构、亲水性与官能团的变化影响了石墨毡的电阻、吸附与催化性。含氧官能团的大量增加并不能使石墨毡阳极作为新的阴极,因此认为碳材料表面含氧官能团的催化性能不是源自某个单独的官能团,而是与其相邻的其他类型官能团之间的协同作用。
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