【摘 要】
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近年来,我国大量农药生产企业由于落后的工艺设备和缺乏环保设施而搬迁或破产,导致遗留下许多农药污染场地。过硫酸盐氧化剂具有便于运输、性质稳定、水溶性好和易于传质等特点,广泛应用于有机污染场地的氧化修复。未被活化的过硫酸盐在土壤中存留时间较长,通常利用光、热、过渡金属离子等活化产生强氧化性自由基。其中亚铁具有丰度大、活化效率高、环境友好等性质应用最为广泛。但是亚铁活化剂活化过硫酸盐加入土壤后,会在短时
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近年来,我国大量农药生产企业由于落后的工艺设备和缺乏环保设施而搬迁或破产,导致遗留下许多农药污染场地。过硫酸盐氧化剂具有便于运输、性质稳定、水溶性好和易于传质等特点,广泛应用于有机污染场地的氧化修复。未被活化的过硫酸盐在土壤中存留时间较长,通常利用光、热、过渡金属离子等活化产生强氧化性自由基。其中亚铁具有丰度大、活化效率高、环境友好等性质应用最为广泛。但是亚铁活化剂活化过硫酸盐加入土壤后,会在短时间产生大量的自由基,能被有机质、还原性矿物等土壤组分所消耗,降低活性物种与土壤中污染物的接触效果。同时,亚铁加入到土壤中短时间内扩散不充分,与吸附在土壤有机质中的有机污染物接触性能差,活化氧化降解效果差。本研究选取柠檬酸螯合亚铁(Fe2+-CA)为活化剂,考察了活化剂预加入对其活化过硫酸盐(PS)氧化降解不同土壤中农药、多环芳烃的影响,优化过硫酸钠氧化修复农药污染土壤。通过活化剂预加入,即向土壤中先添加活化剂混合一定时间后再加入氧化剂,优化柠檬酸螯合亚铁活化过硫酸盐降解土壤中的莠去津。柠檬酸螯合亚铁活化剂的预加入影响了Fe2+-CA/PS体系对土壤中莠去津的降解效果,土壤中莠去津去除率呈现为活化剂预加入时间间隔的倒U型趋势线。其中,在活化剂预加入5 min的情况下,莠去津去除率达到最大值(73.6%),相比修复药剂直接加入体系的效果增加了17%。进而通过响应面优化,在药剂添加时间间隔为5 min时,过硫酸钠添加量为土壤质量的1.14%、亚铁和过硫酸钠摩尔比为1:1、水土比为2.34:1、p H为3.0,莠去津的24 h降解率最高,达到94.5%。相关测试表征显示,在活化剂预加入5 min时产生更多硫酸根自由基,降低了土壤有机质对氧化剂的消耗,提高了过硫酸钠的有效利用率,促进了土壤中污染物的降解。考察活化剂预加入对氧化体系在不同污染情景的适用性。发现此促进效应适用于常用过硫酸钠浓度范围、不同类型土壤和有机污染物(包括农药和PAHs)。活化剂预加入5 min的Fe2+-CA/PS体系对土壤中莠去津的降解率,与过硫酸钠浓度(土壤质量的0.5%~1.5%)呈极显著正线性相关关系(R~2=0.9668,P=0.003)。研究不同有机质含量的土壤中活化剂预加入对莠去津的降解,发现莠去津的降解率在活化剂预加入为5 min时最高,与有机质含量呈良好的负线性相关关系(R~2=0.9889,P<0.001)。莠去津污染土壤修复小试试验证实了活化剂预加入5 min使Fe2+-CA/PS体系对含水率为80%饱和持水量的土壤中莠去津的降解效果提高了47%。研究为柠檬酸螯合铁活化过硫酸盐在有机污染土壤修复中的应用优化提供技术参考。
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